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在電池電解液設(shè)計(jì)原則中，調(diào)整Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)是連接電解液化學(xué)和界面化學(xué)的有效途徑。盡管最近提出的溶劑化調(diào)控策略能夠改善電池的循環(huán)性，但一個全面的電解液設(shè)計(jì)策略仍然是必要的。

圖1. 對PFPN分子和Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的理論研究

清華大學(xué)劉凱等報(bào)告了一種溶劑化調(diào)諧策略，利用分子立體效應(yīng)來創(chuàng)造一個”笨重的配位”結(jié)構(gòu)。

具體而言，笨重的乙氧基（五氟）環(huán)三磷苯（PFPN）可以有效地與Li⁺配位，然后PFPN的立體阻礙隨后削弱了傳統(tǒng)溶劑（如二甲醚）的配位能力，導(dǎo)致Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)松散，增加了Li⁺-陰離子和Li⁺-PFPN的配位可能性。

由于這樣的Li⁺溶劑化調(diào)整策略避免了現(xiàn)有策略（如HCE、LHCE、WSE、FWSE）中過高的鹽濃度或過多的弱溶劑，這種設(shè)計(jì)的電解液表現(xiàn)出高的Li⁺導(dǎo)電性、優(yōu)異的鋰金屬穩(wěn)定性、均勻的鋰金屬沉積、高氧化穩(wěn)定性和不可燃性。

圖2. 鋰沉積/剝離性能

基于這一策略，所設(shè)計(jì)的電解液產(chǎn)生了富含無機(jī)物的固體電解質(zhì)界面（SEI）和正極-電解質(zhì)界面（CEI），從而實(shí)現(xiàn)與鋰金屬負(fù)極和高壓正極的良好兼容性。

因此，在4.6V的超高壓下，Li/NMC811全電池（N/P=2.0）在150次循環(huán)后保持了84.1%的容量保持率，工業(yè)Li/NMC811軟包電池實(shí)現(xiàn)了495Wh kg^-1的能量密度。

這項(xiàng)研究為電解液工程的Li⁺溶劑化調(diào)諧提供了創(chuàng)新的見解，并為開發(fā)高能量的鋰金屬電池提供了一條充滿希望的道路。

圖3. Li/NMC811全電池的性能

Tuning the Li+ Solvation Structure by a “Bulky Coordinating” Strategy Enables Nonflammable Electrolyte for Ultrahigh Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02948

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/a416d8a40c/

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