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黃云輝/李真AEM: 固體轉(zhuǎn)換型硫正極的衰減機制和長壽命鋰硫電池設(shè)計策略

硫正極表面形成的正極電解液界面（CEI）在決定鋰硫電池能否通過固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)發(fā)揮作用方面起著至關(guān)重要的作用，可以有效地抑制多硫化物（LiPSs）的溶解。然而，目前對于鋰硫電池CEI的演變和失效機制缺乏系統(tǒng)的研究。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授、李真教授等人發(fā)現(xiàn)形成的CEI完整性與硫的含量和電解液的量密切相關(guān)。盡管CEI可以完全抑制LiPSs的溶解，但在重復(fù)的鋰化/脫鋰過程中，固-固雙相轉(zhuǎn)化（S-Li₂S）仍然會帶來連續(xù)的體積膨脹和收縮。

當(dāng)還原產(chǎn)物的體積 (Li₂S/Li₂S₂) 大于硫主體的最大體積時，由于活性材料的體積膨脹應(yīng)力，形成的CEI會破裂。裂解的CEI導(dǎo)致電解液的不斷分解和活性材料的消耗，這可能會加速電化學(xué)性能的下降。

圖1. 不同硫含量形成的CEI的XPS表征

因此，為了通過固相轉(zhuǎn)化實現(xiàn)延長的循環(huán)穩(wěn)定性，硫的含量和主體的內(nèi)部空間應(yīng)該很好地匹配。基于上述理解，組裝的硫（50 wt%）-石墨全電池提供819 mAh g^-1的初始可逆放電容量并在1 C時2000次循環(huán)后保留445 mAh g^-1，每循環(huán)衰減率僅為0.03％，庫倫效率始終保持≈100％。

當(dāng)硫含量為60 wt% 時，含硫量為4.3 mg cm^-2且貧電解液（E/S = 3 μL mg^-1）的電池可提供7.4 mAh cm^-2的高初始面積容量并在1/20 C下經(jīng)過13個循環(huán)后仍保持4.3 mAh cm^-2。該工作揭示了鋰硫電池固相轉(zhuǎn)化反應(yīng)的失效機理，為設(shè)計長壽命高硫正極材料提供啟發(fā)。

圖2. 硫正極經(jīng)歷固-固雙相轉(zhuǎn)化示意圖及鋰硫電池的循環(huán)性能

Insight into the Fading Mechanism of the Solid-Conversion Sulfur Cathodes and Designing Long Cycle Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102774

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