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1. Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N₂C單原子活性位點促進光催化CO₂為甲醇

催化頂刊集錦：AFM、Appl. Catal. B.、Small、EnSM、Chem. Eng. J.等最新成果

鈷基光催化劑將CO₂還原為有價值的產(chǎn)物(如甲醇)受到越來越多的關(guān)注，然而，實現(xiàn)其高活性仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。因此，西南石油大學(xué)周瑩、黃澤皚等報道了一種表面Co原子負載高達24.6 wt%的Co/gC₃N₄單原子光催化劑(Co/gC₃N₄SAC)，其能夠高效光催化CO₂為甲醇。

作者利用熱解誘導(dǎo)蒸發(fā)策略制備出Co/gC₃N₄SAC光催化劑。gC₃N₄ NSs作為載體實現(xiàn)了Co單原子的高的表面負載，這是因為gC₃N₄ NSs可以提供許多均勻的N₂C配位點用于錨定Co。隨后進行兩步煅燒以抑制Co聚集，超高密度單分散Co-N₂C活性位點的形成促進了光生電荷的遷移，有助于光生電子在Co-N₂C活性位點的聚集。因此，所制備的Co/gC₃N₄SAC 能夠有效的將CO₂還原為CH₃OH。

優(yōu)化后的Co/gC₃N₄-0.2 SAC光催化劑，由于其具有高密度的單分散Co-N₂C活性位點，該催化劑上甲醇形成速率為941.9 μmol g^-1，分別是gC₃N₄(70.7 μmol g^-1)和CoO_x/gC₃N₄-0.2(423.9 μmol g^-1)的13.4倍和2.2倍。同時，Co-N₂C活性位點也促進了H₂(18.9 μmol g^-1 h^-1)、CO(2.9 μmol g^-1 h^-1)、CH₄(3.4 μmol g^-1 h^-1)、C₂H₄(1.1 μmol g^-1 h^-1)、C₃H₆(1.4 μmol g^-1 h^-1)和CH₃OCH₃(3.3 μmol g^-1 h^-1)的產(chǎn)生。此外，Co/gC₃N₄-0.2 SAC將CO₂還原為甲醇的光催化活性在12個循環(huán)實驗(~48小時)內(nèi)仍保持穩(wěn)定。

Ultrahigh surface density of Co-N₂C single-atom-sites for boosting photocatalytic CO₂ reduction to methanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120695

2. Appl. Catal. B.: 揭示鉍納米片上電催化CO₂還原的活性：邊緣與基面

將CO₂電化學(xué)還原(ECO₂RR)為甲酸鹽是實現(xiàn)碳回收的有效方法之一。盡管已經(jīng)有文獻證明Bi納米片(Bi NSs)在ECO₂RR中具有高的甲酸選擇性，仍需要了解Bi NSs真正的活性位點以進一步挖掘Bi NSs催化活性。因此，江南大學(xué)張穎、清華大學(xué)朱永法等探究了基面和邊緣取向的Bi NSs的HER和ECO₂RR催化活性，以確定復(fù)雜的ECO₂RR過程中催化劑的活性位點。

作者將(004)取向的Bi₅O₇I NSs和(102)取向的BiOI NSs作為模板，首次通過簡便的電化學(xué)剝離方法分別合成基面(003)取向的Bi NSs和邊緣面(012)取向的Bi NSs。與基面取向Bi NSs相比，邊緣取向Bi NSs表現(xiàn)出更高的HER法拉第效率和電流密度。相反，ECO₂RR過程中，基面取向Bi NSs比邊緣取向Bi NSs表現(xiàn)出更大的甲酸FE(超過90%)和電流密度。

DFT計算進一步研究Bi NSs的ECO₂RR以及HER活性。結(jié)果表明，在Bi NSs的基面和邊緣平面上存在非常相近的ECO₂RR活性，而在Bi NSs的基面則明顯抑制HER。實驗結(jié)果結(jié)合DFT計算證明，增加Bi NSs或Bi基二維催化劑上基面的比例將為抑制HER和提高ECO₂RR的選擇性。

Unravelling the electrocatalytic activity of bismuth nanosheets towards carbon dioxide reduction: edge plane versus basal plane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120693

3. AFM: 高電流密度下動態(tài)質(zhì)子轉(zhuǎn)移加速電化學(xué)CO₂還原

在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的寬電位窗口中開發(fā)具有高活性和優(yōu)異選擇性的單原子電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。因此，浙江大學(xué)侯陽團隊通過合成后配位偶聯(lián)碳化策略，制備了一種多孔Ni-N-C催化劑，該催化含有原子分散的Ni-N₄位點和納米結(jié)構(gòu)氧化鋯(ZrO₂@Ni-NC)，該催化劑能夠高效電催化CO₂還原。

豐富的Ni-N₄活性位點和引入的ZrO₂納米粒子(≈5.0 nm)引起質(zhì)子轉(zhuǎn)移，優(yōu)化的ZrO₂@Ni-NC 為CO₂RR提供了高的催化活性，具有從-0.7 V到-1.4 V的寬電位窗口，CO法拉第效率(FE) 超過90%，以及71.7 mV dec^-1的低Tafel斜率。此外，ZrO₂@Ni-NC在流通池中實現(xiàn)了200 mA cm^-2的電流密度以及-1.58 V下96.8%的高法拉第效率。

動力學(xué)同位素效應(yīng)和原位光譜結(jié)果表明，原子分散的Ni-N₄物種作為真正的活性位點驅(qū)動CO₂RR反應(yīng)，而納米結(jié)構(gòu)的ZrO₂加速了*CO^2-到*COOH中間體的質(zhì)子化過程(CO₂分子被Ni-N₄位點吸附生成*CO^2-中間體，吸附的*CO^2-質(zhì)子化形成*COOH中間體，連續(xù)的質(zhì)子與電子反應(yīng)，最終得到CO分子)，從而大大降低了該速率決定步驟的能壘，并且提高了整體催化性能。

A new Strategy for accelerating dynamic proton transfer of electrochemical CO₂ reduction at high current densities. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104243

4. Small: BN QDs@Nb₂CT_x上的協(xié)同作用增強電催化氮還原

電化學(xué)固N₂是一種可持續(xù)NH₃合成的有前途的策略，然而合理設(shè)計用于氮還原反應(yīng)(NRR)的高性能催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。因此，蘭州交通大學(xué)褚克團隊報道了一種新型六邊形BN 量子點(BN QDs)修飾的Nb₂CT_x-MXene(BN QDs@Nb₂CT_x)NRR催化劑，該催化劑具有優(yōu)異的NRR活性。

作者通過簡單的自組裝策略制備出BN QDs@Nb₂CT_x催化劑。MXene邊緣暴露的金屬原子充當N₂活化的活性位點；活性B原子也具有過渡金屬的“π反饋”過程，因此表現(xiàn)出高的NRR活性。同時，B原子的缺電子性質(zhì)阻礙了H結(jié)合，有利于高NRR選擇性。通過將BN 的尺寸減小到量子點(QDs)，由此產(chǎn)生的具有豐富活性位點的BNQDs可以作為理想的活性物質(zhì)來掩蓋MXene表面官能團，從而使MXene基面具有催化NRR活性。此外，BNQDs 和 MXene載體之間的協(xié)同相互作用可以產(chǎn)生界面化學(xué)/電子耦合，以進一步提高電催化活性。

BN QDs@Nb₂CT_x上NH₃產(chǎn)率為66.3 μg h^-1 mg^-1(-0.4 V)和16.7% (-0.3 V)的法拉第效率，性能優(yōu)于大多數(shù)最先進的NRR催化劑，并且其具有出色的穩(wěn)定性(連續(xù)反應(yīng)24 h，NH₃產(chǎn)率幾乎不下降)。DFT計算表明，BNQDs和Nb₂CT_x的協(xié)同相互作用能夠構(gòu)建獨特的界面B位點，其作為NRR催化中心能夠增強N₂活化、降低反應(yīng)能壘并抑制HER反應(yīng)。

Synergistic enhancement of electrocatalytic nitrogen reduction over boron nitride quantum dots decorated Nb₂CT_x-MXene. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102363

5. Energy Storage Mater.: Co、N富集碳納米管的簡便合成和雙功能ORR和OER催化活性位點的確定

用于可充電鋅-空氣電池的碳基電催化劑不僅需要具有氧還原和析出反應(yīng)的雙功能活性，而且需要高石墨化以保持優(yōu)異的穩(wěn)定性。因此，南京航空航天大學(xué)何建平、天津大學(xué)周偉和南京信息工程大學(xué)張明道等通過單一前體鈷普魯士藍類似物(PBA)的固態(tài)熱解轉(zhuǎn)化過程，快速合成嵌入金屬鈷顆粒(Co@N-CNT)的N摻雜碳納米管，Co@N-CNT催化劑可用作可充電鋅-空氣電池的陰極催化劑，可實現(xiàn)高功率密度和長循環(huán)壽命。

X射線吸收光譜和高分辨透射電子顯微鏡(TEM)結(jié)果表明，碳納米管中沒有單原子Co位點，但Co以納米粒子的形式存在，并且被限制在碳納米管的尖端。由于Co 顆粒的催化石墨化作用，無定形碳的形成受到抑制，而N摻雜的CNTs優(yōu)先生成，這證實遵循“尖端生長”模式。

得益于合理設(shè)計的納米結(jié)構(gòu)，Co@N-CNT催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性，優(yōu)于貴金屬催化劑。此外，作者開發(fā)了一種電化學(xué)蝕刻方法來去除尖端中的Co顆粒，發(fā)現(xiàn)它對ORR和OER的高活性至關(guān)重要。DFT計算進一步證明Co@graphitic NC是最佳的ORR活性位點，而Co@pyridinic NC對OER活性稍低于ORR。

Facile synthesis of Co, N enriched carbon nanotube and active site identifications for bifunctional oxygen reduction and evolution catalysis. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.009

6. Chem. Eng. J.: 獨特核殼結(jié)構(gòu)的MOF-CoSe₂@MoSe₂用于電催化全分解水

電催化水分解是一種非常有發(fā)展前景和可持續(xù)的方法，其可以將氫氣作為清潔的無碳燃料。為了開發(fā)有效的電催化水分解系統(tǒng)，必須通過使用能夠支持析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的電催化劑來最小化該反應(yīng)的過電位。因此，韓國首爾東國大學(xué)Young-Kyu Han、仁荷大學(xué)Yun Suk Huh等報道了一種Co-MOF衍生的核殼結(jié)構(gòu)催化劑(MOF-CoSe₂@MoSe₂)，其能夠高效穩(wěn)定電催化分解水。

作者通過在導(dǎo)電MOF上均勻生長MoSe₂ 2D納米片構(gòu)建核殼結(jié)構(gòu)，以防止納米片聚集并促進快速有效的界面電荷轉(zhuǎn)移，并且提供了許多活性位點。另外，MoSe₂修飾CoSe₂納米薄片增加了活性位點。MOF-CoSe₂@MoSe₂納米結(jié)構(gòu)中，MoSe₂納米片和碳布(CC)之間的低散射電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)生單向?qū)щ娡?，MoSe₂的多孔二維納米片能夠與電解質(zhì)密切接觸，因此可以在核殼結(jié)構(gòu)中更有效地使用豐富的反應(yīng)位點，從而最大限度地減少離子擴散長度。

獨特的CC/MOF-CoSe₂@MoSe₂二維納米結(jié)構(gòu)結(jié)合了不同相的優(yōu)點，并在MOF-CoSe₂的中心核和MoSe₂殼的外部之間建立了強大的界面連接，具有在堿性介質(zhì)中對OER和HER的雙功能電化學(xué)活性。CC/MOF-CoSe₂@MoSe₂核殼納米結(jié)構(gòu)具有出色的HER和OER性能，在電流密度為10 mA cm^-2時，電極上的過電位分別為109.87 mV和183.81 mV。在長期穩(wěn)定性測試中，在24小時內(nèi)，CC/MOF-CoSe₂@MoSe₂在1.53 V和1.76 V的低電壓下，分別達到10 mA cm^-2和50 mA cm^-2的電流密度。

Co-metal-organic framework derived CoSe₂@MoSe₂ core-shell structure on carbon cloth as an efficient bifunctional catalyst for overall water splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132379

7. Chem. Eng. J.: 十二烷基胺修飾的三臂CdS/ZnS核殼納米棒用于光催化HER

化石燃料的極高消耗不僅導(dǎo)致排放溫室氣體，還出現(xiàn)嚴重的能源短缺危機和環(huán)境問題。光催化產(chǎn)氫是一種有發(fā)展前景的清潔能源生產(chǎn)的手段。CdS具有高的光捕獲能力和合適的導(dǎo)帶收到人們的廣泛關(guān)注。然而，在光催化過程中，CdS面臨嚴重的光腐蝕和低電荷分離效率，導(dǎo)致其催化活性低。因此，西安交通大學(xué)王紅康、何熾等報道了一種由十二烷基胺(DDA)修飾的三臂CdS/ZnS核殼納米棒光催化劑，其具有優(yōu)異的光催化HER性能。

CdS/ZnS異質(zhì)結(jié)中形成的類II型機制與DDA分子產(chǎn)生的H⁺吸附導(dǎo)致顯著增強的光催化性能。由于類II型機制，光生電子從ZnS殼轉(zhuǎn)移到CdS納米棒。由于DDA的修飾，許多H⁺離子被吸附在CdS上。因此，CdS中聚集的光生電子可以被吸附的質(zhì)子H⁺快速及時地捕獲，產(chǎn)生氫，從而有效地抑制了光生電子和空穴的復(fù)合。

所得的CdS/ZnS摩爾比為0.5(CZS 0.5)的光催化劑在不存在共催化劑的情況下，光催化HER性能顯著提高(3 mg催化劑，H₂: 242.0 mmol g^-1 h^-1)。這是目前CdS 基催化劑中性能最好的。另外，CZS 0.5的表觀量子效率在380 nm處達到 50.61%。這項研究可能為利用有機小分子開發(fā)其他高性能光催化劑帶來新的見解。

Dodecylamine coordinated tri-arm CdS nanorod wrapped in intermittent ZnS shell for greatly improved photocatalytic H₂ evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132382

8. J. Hazard. Mater.: 通過界面處的水活化和電子轉(zhuǎn)移輔助WO₃/CDs納米催化劑用于光催化VOC氧化

異質(zhì)結(jié)界面處的內(nèi)電場(IEF)可以分離光激發(fā)的電荷載流子并提高光催化性能。復(fù)旦大學(xué)付洪波、武漢紡織大學(xué)劉麗君等制備了CDs修飾的WO₃矩形納米片，以探索光激發(fā)電荷分離的驅(qū)動力和甲醛和丙酮等揮發(fā)性有機化合物(VOC)的光催化氧化機理。

從CD到WO₃的界面IEF，這種電場驅(qū)動光激發(fā)電子向CDs傳輸，光生空穴聚集在WO₃處，實現(xiàn)光生電荷空間分離。H₂O優(yōu)先化學(xué)吸附在WO₃的配位W原子上，具有延長的H-O鍵和彎曲的H-O-H角，這有利于H₂O活化并產(chǎn)生·OH自由基。另外，WO₃/CDs (WC1)對HCHO 和CH₃COCH₃的可見光光氧化顯示出優(yōu)異的光催化活性，CO₂產(chǎn)率分別為411 μmol g^-1h^-1和188 μmol g^-1h^-1，優(yōu)于大多數(shù)WO₃基光催化劑。增強的光催化性能與IEF誘導(dǎo)的電荷分離、有利的·OH產(chǎn)生和VOC化學(xué)吸附相關(guān)。

光催化降解過程中WC_x中的電荷分離過程為：1. 在可見光照射下，WO₃價帶中的電子被光激發(fā)并躍遷至導(dǎo)帶，在價帶中留下空穴。2. 存在一個方向從CD指向WO₃的IEF，在IEF的驅(qū)動下，WO₃導(dǎo)帶的光生電子被迫遷移到CD，而空穴被排斥并聚集在WO₃的價帶。因此，電子-空穴對在WO₃/CDs中具有有效的空間分離。分離的電荷隨后參與表面氧化還原，最終將VOC礦化為CO₂和H₂O。

Unique Insights into Photocatalytic VOCs Oxidation over WO₃/Carbon Dots Nanohybrids Assisted by Water Activation and Electron Transfer at Interfaces. Journal of Hazardous Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.127134

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