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電解液溶劑化結(jié)構(gòu)和固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成對于決定有機電解液中鋰沉積的形態(tài)至關(guān)重要。然而，電解液溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI組成之間的聯(lián)系及其對鋰形態(tài)演變的影響尚不清楚

圖1 不同濃度電解液中Li沉積形態(tài)的演變

中科大曹瑞國、焦淑紅、南方科技大學(xué)谷猛、蘇州大學(xué)程濤等采用單鹽和單溶劑模型電解液體系來系統(tǒng)地研究電解液溶劑化結(jié)構(gòu)、SEI形成過程和鋰沉積形態(tài)之間的相關(guān)性，并采用冷凍電子顯微鏡表征和計算模擬對鋰沉積的機理進行了深入研究。

具體而言，作者選擇了常用的雙氟磺酰基酰亞胺鋰/1,2-二甲氧基乙烷（LiFSI/DME）組合，通過調(diào)節(jié)電解液濃度來探索電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)、SEI結(jié)構(gòu)和Li沉積形態(tài)之間的相互作用機制。通過冷凍電子顯微鏡對SEI結(jié)構(gòu)進行了表征，發(fā)現(xiàn)SEI在低濃度下表現(xiàn)出馬賽克結(jié)構(gòu)。相反，在高濃度下形成的SEI具有均勻且完全的非晶結(jié)構(gòu)。XPS表征和理論模擬計算的結(jié)合表明，在高濃度下，快速鹽分解占主導(dǎo)地位，類似于非晶金屬材料生長過程中的過冷狀態(tài)，導(dǎo)致非晶SEI的產(chǎn)生。而在低濃度下，DME溶劑的分解要劇烈得多，并且鹽的相對緩慢的反應(yīng)有助于SEI內(nèi)無機納米顆粒的結(jié)晶過程。

圖2 通過XPS分析獲得的SEI成分

此外，研究發(fā)現(xiàn)，與含有有機基質(zhì)和無機晶體顆粒的鑲嵌結(jié)構(gòu)SEI相比，富含無機物的非晶結(jié)構(gòu)SEI可能具有更高的界面能，這可以促進顆粒狀Li或柱狀Li的生長，而不是苔蘚狀Li或Li枝晶的生長。這種對低/高濃度電解液中枝晶/無枝晶形成起源的基礎(chǔ)研究可以加深對電解液溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計、SEI生長行為及其對Li沉積形態(tài)的調(diào)節(jié)的理解。

圖3 Li形態(tài)塑造示意圖

Origin of dendrite-free lithium deposition in concentrated electrolytes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38387-8

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