固體氧化物電解槽(SOECs)中CO2的電化學(xué)還原是將電力儲(chǔ)存和CO2轉(zhuǎn)化結(jié)合的有效方式。由于在高溫下很難保持Au的納米尺寸,Au納米顆粒很少用作電催化CO2還原電陰極。中國科學(xué)院朱雪峰團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種在Zr-低氧化物上原位分散Au納米顆粒的電極,并研究了其在SOEC中CO2電還原的催化活性。作者通過在800℃下對(duì)涂有Au層的YSZ(氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯)電極施加高壓,由于Au與低價(jià)氧化物有很強(qiáng)的相互作用,因此Au納米顆粒的尺寸穩(wěn)定在2 nm以內(nèi)。與未經(jīng)高激活電壓處理的涂有Au層的YSZ電極相比,所得電極極化電阻降低了75倍,同時(shí)電池電流密度提高了38倍。另外,Au層和YSZ之間的界面被重建為納米Au/Zr-低氧化物界面,活性高于Au/YSZ界面。DFT計(jì)算表明,在高電壓下活化后,ZrO2被還原為與Au有很強(qiáng)的相互作用低價(jià)氧化物。這種強(qiáng)相互作用促進(jìn)了Au的分散,同時(shí)穩(wěn)定了Au納米顆粒,并導(dǎo)致大量納米Au/Zr-低氧化物界面的形成。CO2吸附在Au10/ZrO和Au10 /Zr2O界面處,隨后CO2從外電路獲得電子并被還原為CO和O2-,最終導(dǎo)致CO2電還原性能顯著提高。In situ dispersed nano-Au on Zr-suboxides as active cathode for direct CO2 electroreduction in solid oxide electrolysis cells. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02227