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二十面體準(zhǔn)晶(IQCs)，是一種在任意方向上都表現(xiàn)出長程有序但缺乏周期性的材料。雖然IQCs是第一個(gè)報(bào)道的準(zhǔn)晶體，但它們目前實(shí)驗(yàn)上只在金屬合金中觀察到這種現(xiàn)象，而在其他材料中尚未觀察到。

相比之下，在一些軟物質(zhì)系統(tǒng)中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了具有其他對稱性的準(zhǔn)晶體(特別是十二邊形)。

在此，來自西班牙羅卡索拉諾物理化學(xué)研究所的Eva G. Noya & 牛津大學(xué)的Jonathan P. K. Doye等研究者，介紹了一類由模型零散狀膠體構(gòu)建的IQCs，可以用DNA折紙粒子實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)。相關(guān)論文以題為“How to design an icosahedral quasicrystal through directional bonding”于2021年08月18日發(fā)表在Nature上。

Nature：37年前第一個(gè)被報(bào)道，直到現(xiàn)在才實(shí)現(xiàn)構(gòu)建

理解準(zhǔn)晶體形成的一般指導(dǎo)原則是，粒子間相互作用中存在兩個(gè)長度尺度(或等價(jià)地，勢的傅立葉變換中具有兩個(gè)波數(shù)的特征)。對于超軟勢，如果兩個(gè)(反)長度比例等于黃金比例，則二十面體準(zhǔn)晶(IQCs)可以穩(wěn)定。同樣，對于表征硬排斥核粒子的勢，通過掃描具有多個(gè)極小值的模型勢的參數(shù)空間，來定位模擬中可形成IQCs的單組分系統(tǒng)。

對于IQCs來說，是否需要潛在的長程特性，或者鼓勵(lì)準(zhǔn)晶對稱性的局部定向鍵合是否足以穩(wěn)定IQCs，仍有待觀察。用二維雙組分的片狀粒子混合物，解決了十二角對稱準(zhǔn)晶體的等價(jià)問題。當(dāng)鍵在12個(gè)等效方向中的任意一個(gè)方向上具有相同的可能性時(shí)，局部定向鍵合傾向于方三角形瓦和準(zhǔn)晶完全鍵合配置是可能的。

在結(jié)構(gòu)分析中，雖然勢各向同性，但鍵明顯沿二十面體點(diǎn)群的對稱軸方向。然而，目前還沒有已知的具有二十面體對稱、所有粒子都完全結(jié)合的粒子間網(wǎng)絡(luò)。例如，眾所周知，以二十面體順序的12-配位局部組裝是失敗的。雖然可以用二十面體填料形成小團(tuán)簇，但由于鍵長分布越來越廣，應(yīng)變能迅速積聚，使得這些填料只能在小尺寸下才可行。同樣，盡管付出了巨大的努力，但仍然沒有發(fā)現(xiàn)一個(gè)四面體配位的IQC網(wǎng)絡(luò)。

IQCs的另一個(gè)有趣的特征是，盡管它們有近乎完美的長程定向有序，但在局部水平上它們是非常異構(gòu)的，(例如)配位數(shù)的廣泛分布。因此，研究者在設(shè)計(jì)通過定向粘接穩(wěn)定的IQCs時(shí)，放棄了通常的全粘接目標(biāo)。

在此，研究者認(rèn)為設(shè)計(jì)能夠堅(jiān)固地組裝成IQCs的零散粒子系統(tǒng)是非常簡單的，并且采用DNA納米技術(shù)就可以實(shí)現(xiàn)。研究者的合理設(shè)計(jì)策略，使得系統(tǒng)通過定向鍵合在模擬中有效地組裝成了目標(biāo)IQC。這說明了以體-心的和原始的IQCs，最簡單的系統(tǒng)只涉及兩種粒子類型。關(guān)鍵的設(shè)計(jì)特征是粒子間相互作用的幾何形狀，有利于二十面體的化學(xué)鍵網(wǎng)絡(luò)的傳播，盡管這導(dǎo)致許多粒子沒有完全結(jié)合。該方法不僅為探索IQCs的基礎(chǔ)物理提供了模型系統(tǒng)，還為功能性準(zhǔn)晶材料提供了一條潛在的路徑。

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圖1 從理想的準(zhǔn)晶體到零散粒子設(shè)計(jì)

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圖2 裝配體-心的IQC

圖3 一種零散-粒子原始IQC

圖4 最小準(zhǔn)晶-形成系統(tǒng)

綜上，在這里提出的理性設(shè)計(jì)策略，也可以推廣到具有其他對稱的準(zhǔn)晶體中。這就帶來了一種廣泛的前景，不僅可以設(shè)計(jì)出具有八角形和十角形對稱的軟物質(zhì)準(zhǔn)晶體，而且還可以實(shí)現(xiàn)以前從未實(shí)現(xiàn)過的對稱——七角形準(zhǔn)晶體，這將是一個(gè)特別有吸引力的目標(biāo)。

文獻(xiàn)信息

Noya, E.G., Wong, C.K., Llombart, P.?et al.?How to design an icosahedral quasicrystal through directional bonding.?Nature?596,?367–371 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03700-2

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03700-2#citeas

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