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將電解液添加劑中的陰離子引入到鋰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)中是構(gòu)建長壽命鋰金屬電池（LMBs）的一個(gè)有前景的策略。然而，對(duì)與陰離子有關(guān)的鋰離子溶劑化的不充分了解，阻礙了探索新的陰離子添加劑。

圖1 電解液設(shè)計(jì)及表征

華中科技大學(xué)伽龍、同濟(jì)大學(xué)馬吉偉等選擇硝酸鹽陰離子（NO₃-）為例，研究了新引入的陰離子對(duì)Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的影響。實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明，NO₃-陰離子降低了Li⁺溶劑化簇的靜電勢(shì)，特別是對(duì)于溶劑化的溶劑，這改善了電解液對(duì)Li負(fù)極的穩(wěn)定性，提高了Li沉積/剝離的可逆性。

然而，這樣的結(jié)論對(duì)所有陰離子添加劑來說并不普遍。隨著對(duì)更多新陰離子的進(jìn)一步研究，如六氟磷酸鹽（PF₆-）、二氟（草酸）硼酸鹽（DFOB-）、雙氟磺酰酰胺（FSI-）、高氯酸鹽（ClO₄-）、雙三氟甲磺酰亞胺（TFSI-）、硫酸十二烷基酯（SDS-）和六氟硅酸鹽（SiF₆-），作者確認(rèn)只有具有較高結(jié)合能和較小離子尺寸的陰離子才具有提高鋰穩(wěn)定性和可逆性的能力。

圖2 Li||Cu和Cu||LFP電池的電化學(xué)特性分析

基于上述發(fā)現(xiàn)，這項(xiàng)工作提出了一個(gè)新的選擇原則，基于陰離子大小與對(duì)Li⁺的結(jié)合能的相對(duì)比率，定義為陰離子選擇系數(shù)（單位：?³ eV^-1），并以此發(fā)現(xiàn)一種新的六氟硅酸鹽陰離子對(duì)LMBs有益。采用LiSiF₆電解液的Cu||LFP電池在50次循環(huán)后也能實(shí)現(xiàn)52%的容量保持。這項(xiàng)工作為篩選新的陰離子添加劑提供了指導(dǎo)，為實(shí)現(xiàn)下一代長壽命LMB鋪平了道路。

圖3 陰離子添加劑的選擇原則

Rational Anion Selection of the Electrolyte Additive for Highly Reversible Lithium Plating/Stripping. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300936

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伽龍/馬吉偉AEM：鋰金屬電池用電解液添加劑陰離子的通用選擇原則

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