2023年2月17日和18日，中科院大連化學(xué)物理研究所研究員/陜西師范大學(xué)材料學(xué)院劉生忠教授團(tuán)隊(duì)分別在Adv. Mater.（IF=32.086）和Adv. Energy Mater.（IF=29.698）上發(fā)表了三篇最新研究成果，即“Interlayer-Spacing Engineering of Lead-Free Perovskite Single Crystal for High-Performance X-ray Imaging”、“Lead(II) 2-Ethylhexanoate for Simultaneous Modulated Crystallization and Surface Shield to Boost Perovskite Solar Cell Efficiency and Stability”和“Orientation Engineering via 2D Seeding for Stable 24.83% Efficiency Perovskite Solar Cells”。下面，對三篇最新成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！
研究成果1.Adv. Mater.：無鉛鈣鈦礦單晶層間距工程助力高性能X射線成像無鉛A3Bi2I9型鈣鈦礦由于其高體電阻率、強(qiáng)X射線吸收和減少的離子遷移，被證明是一類用于高性能X射線檢測的有前途的半導(dǎo)體。然而，由于它們沿c軸的層間距離很長，它們沿垂直方向的有限載流子傳輸是提高其檢測靈敏度的瓶頸?；诖?，劉生忠教授和陜西師范大學(xué)劉渝城教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種新型的具有全氨基（NH2）末端的氨基胍（AG）的A位點(diǎn)陽離子，通過形成更多更強(qiáng)的N-H··I氫鍵來縮短層間距。測試發(fā)現(xiàn)，所制備的大尺寸AG3Bi2I9單晶體（SCs）使層間距離更短，其遷移率-壽命達(dá)到了7.94×10?3 cm2 V?1，比最佳MA3Bi2I9 SC（2.87×10?2 cm2 V?2）上測得的值高3倍。因此，在AG3Bi2I9 SC上制造的X射線探測器具有5791 uC Gy?1 cm?2的高靈敏度、2.6 nGy s?1的低檢測限和690 μs的短響應(yīng)時(shí)間，所有這些都遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于最先進(jìn)的MA3Bi2I9 SC探測器。此外，高靈敏度和高穩(wěn)定性的結(jié)合實(shí)現(xiàn)了驚人的高空間分辨率（8.7 lp mm?1）X射線成像?？傊?，該工作將有助于開發(fā)低成本、高性能的無鉛X射線探測器。圖1. AG3Bi2I9的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和表征圖2. AG3Bi2I9 SC的光電性能圖3. AG3Bi2I9 SC的X射線檢測性能圖4. AG3Bi2I9 SC探測器的探測極限、響應(yīng)速度和穩(wěn)定性圖5. AG3Bi2I9 SC基探測器的X射線成像總之，作者設(shè)計(jì)了一種新的A位點(diǎn)氨基胍（AG）陽離子，所有的末端都是-NH2基團(tuán)，以收緊329-型鹵化物鈣鈦礦衍生物的晶格。測量結(jié)果表明，AG3Bi2I9晶體具有更短的層間距離和更大的遷移率-壽命（μτ）。在所有329-型HP X射線探測器中，由AG3Bi2I9 SC制成的探測器實(shí)現(xiàn)了最高的靈敏度和最高的空間分辨率。此外，AG3Bi2I9 SC探測器也表現(xiàn)出非常低的檢出限和對X射線的快速響應(yīng)。上述優(yōu)異的X射線響應(yīng)與高穩(wěn)定性相結(jié)合，使AG3Bi2I9 SC探測器能夠以遠(yuǎn)低于常規(guī)醫(yī)療診斷最低標(biāo)準(zhǔn)的劑量率實(shí)現(xiàn)高分辨率X射線成像。該工作將促進(jìn)新一代低成本、高性能X射線探測器的商業(yè)化。Interlayer-Spacing Engineering of Lead-Free Perovskite Single Crystal for High-Performance X-ray Imaging. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211977.https://doi.org/10.1002/adma.202211977.2.Adv. Mater.：LDE助力PSCs的效率和穩(wěn)定性鈣鈦礦捕光層的體積和表面是影響其載流子傳輸和長期穩(wěn)定性的兩個(gè)關(guān)鍵因素。基于此，劉生忠教授和陜西師范大學(xué)Wangen Zhao（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過反溶劑工藝將2-乙基己酸鉛（lead(II) 2-ethylhexanoate, LDE）引入到鈣鈦礦薄膜中，通過結(jié)晶調(diào)控和缺陷鈍化改變了結(jié)晶過程的反應(yīng)動力學(xué)，從而得到高效且穩(wěn)定的甲脒（FA）基鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）。此外，LDE的加入改變了結(jié)晶動力學(xué)，減緩了結(jié)晶過程，產(chǎn)生了缺陷較少的高質(zhì)量FA基鈣鈦礦薄膜，并實(shí)現(xiàn)了24.84%的高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），開路電壓（VOC）為1.185 V，VOC損失為0.375 V。經(jīng)LDE處理的未包封器件穩(wěn)定性更好，在85 ℃熱試驗(yàn)300 h后，其初始效率仍保持在85%以上，在相對濕度（RH）為~25%的常壓條件下保存3000 h后，其初始PCE仍保持在91%以上。圖1. 器件結(jié)構(gòu)和光伏性能圖2. 鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程圖3. 鈣鈦礦薄膜的表面性質(zhì)及電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)圖4. 鈣鈦礦太陽能電池器件的表征總之，引入LDE來調(diào)節(jié)FA基鈣鈦礦膜的結(jié)晶動力學(xué)。作者發(fā)現(xiàn)LDE的引入減緩了鈣鈦礦膜的結(jié)晶速率，產(chǎn)生了高質(zhì)量的FA基鈣鈦礦膜。此外，羧基與鈣鈦礦表面上未配位的Pb自發(fā)反應(yīng)，形成長烷基鏈的屏蔽，以保護(hù)鈣鈦礦膜免受外部化學(xué)攻擊?；谧罴训腇A基鈣鈦礦膜，可以達(dá)到24.84%的最佳PCE，VOC損失為375 mV，填充因子（FF）為81.90%。該策略通過同時(shí)提高鈣鈦礦層的體積和表面質(zhì)量，為高性能PSCs鋪平了道路。Lead(II) 2-Ethylhexanoate for Simultaneous Modulated Crystallization and Surface Shield to Boost Perovskite Solar Cell Efficiency and Stability. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211006.https://doi.org/10.1002/adma.202211006. 3.Adv. Energy Mater.：穩(wěn)定效率為24.83%的PSCs有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）作為一種有發(fā)展前景的光伏技術(shù)，而被廣泛研究，其中鈣鈦礦薄膜的取向?qū)ζ涔β兽D(zhuǎn)換效率（PCE）和穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用?；诖耍?strong>劉生忠教授和陜西師范大學(xué)劉治科教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用種子介導(dǎo)的生長方法，原位生長一層二維（2D）鈣鈦礦種晶，在其上外延生長3D鈣鈦礦，構(gòu)建高質(zhì)量的2D/3D異質(zhì)結(jié)。研究發(fā)現(xiàn)，外延3D鈣鈦礦薄膜呈現(xiàn)出優(yōu)選[112]方向，不同于傳統(tǒng)鈣鈦礦的優(yōu)選[001]方向。測試發(fā)現(xiàn)，基于2D/3D異質(zhì)結(jié)，結(jié)合界面修飾策略，該P(yáng)SC的PCE達(dá)到了24.83%，短路電流（JSC）為25.21 mA cm?2，開路電壓（VOC）為1.19 V，填充因子（FF）為82.61%。未封裝的器件在環(huán)境空氣中存儲1650 h和在85 °C下加熱500 h后，分別保持其初始效率的95%和89%。因此，該工作為獲得高質(zhì)量、取向可調(diào)的鈣鈦礦薄膜提供了一種有效的策略，同時(shí)提高了PSCs的效率和穩(wěn)定性。圖1. 2D SEED的表征圖2. SSM和DSM鈣鈦礦薄膜的表征圖3. SSM和DSM PSCs的性能圖4. SSM和DSM鈣鈦礦薄膜的性能總之，作者利用DAB作為有機(jī)間隔劑，證明了3D鈣鈦礦在2D RP鈣鈦礦上的自發(fā)外延生長?；?D/3D異質(zhì)結(jié)，并結(jié)合DAB界面修飾策略，F(xiàn)A0.85MA0.15PbI3 PSCs的PCE達(dá)到了24.83%。未封裝的器件在環(huán)境空氣中存儲1650 h或在85 °C下加熱500 h后分別保持其初始效率的95%和89%，并且在連續(xù)照明下MPP跟蹤200 h后，封裝的器件保持其初始PCE的88%。該工作為鈣鈦礦薄膜多向外延生長構(gòu)建高效穩(wěn)定PSCs的2D/3D異質(zhì)結(jié)提供了參考。Orientation Engineering via 2D Seeding for Stable 24.83% Efficiency Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204260.https://doi.org/10.1002/aenm.202204260.人物介紹劉生忠，大連化學(xué)物理研究所研究員/陜西師范大學(xué)材料學(xué)院教授 DNL1606組組長/新能源材料團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人。研究方向：1、硅薄膜太陽電池研究；2、非晶硅薄膜-單晶硅異質(zhì)結(jié)（HIT）電池研究；3、高穩(wěn)定、高效鈣鈦礦電池；4、光電催化分解水制氫。其它詳見：https://2011-ichem.xmu.edu.cn/info/1035/3205.htm和http://mse.snnu.edu.cn/szdw/szjg1/xnyclyjtd/js/lsz.htm
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