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ACS Energy Lett.：在無負極鋰電池中實現(xiàn)均勻鋰沉積的高介電聚合物涂層

在負極或無負極配置中使用鋰金屬被認為是提高當前鋰離子電池系統(tǒng)能量密度的最有前途的方法。然而，由于安全問題和低庫侖效率，不受控制的鋰枝晶生長抑制了鋰金屬的實際應用。

在此，韓國首爾國立大學Kisuk Kang及泰國孔敬大學Nonglak Meethong等人設計了一種基于聚合物的人工SEI層，利用其良好的機械性能和可擴展工藝，通過嵌入高介電納米粒子來定制該層的介電性能。

隨后，在無負極電池系統(tǒng)中驗證了其在鋰沉積/剝離行為方面的功效。作者基于具有不同介電常數(shù)的PVDF相制備了三種類型的人工 SEI 層：α相、β相和與LiF納米粒子混合的PVDF。

α-PVDF 和β-PVDF樣品是通過將PVDF澆鑄溶液涂覆在Cu箔上并將其結晶溫度分別控制在120和65°C來制備的。通過將其干燥溫度控制在65°C并將其與LiF納米粒子以30:70的重量比混合，合成了混合PVDF樣品（LiF@PVDF）。

圖1. α-PVDF、β-PVDF和LiF@PVDF在不同容量負載下鋰沉積形態(tài)比較

結果表明，組合的介電納米顆粒/聚合物改性在調節(jié)鋰電鍍行為方面產(chǎn)生協(xié)同效應。分散在聚合物中的介電納米粒子的存在不僅總體上增強了介電性能，而且還誘導了高介電β-PVDF相的自發(fā)形成，加強了介質的介電效應。

此外，作者發(fā)現(xiàn)LiF@PVDF在實際條件下表現(xiàn)出最好的循環(huán)穩(wěn)定性之一。計算模擬表明，高介電介質可以降低電極之間的過電位并降低鋰沉積物表面的鋰離子濃度差異，從而導致局部電流密度降低和鋰金屬的均勻沉積。

這項研究有望豐富對鋰沉積行為的基本理解，并推動進一步開發(fā)高介電、機械/化學穩(wěn)健且易于加工的聚合物界面，用于高度穩(wěn)定的無負極鋰電池的電鍍/剝離。

圖2. LiF@PVDF在實際容量負載下的鋰電鍍和剝離行為

High-Dielectric Polymer Coating for Uniform Lithium Deposition in Anode-Free Lithium Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02224

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