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?同濟(jì)/高研院Angew.: CoFe-NiSe2原位轉(zhuǎn)化為NiOOH，實(shí)現(xiàn)氧化THIQs生成DHIQs來(lái)促進(jìn)產(chǎn)氫

電化學(xué)水分解制氫將在未來(lái)的可持續(xù)能源生產(chǎn)中發(fā)揮重要作用。陽(yáng)極氧析出反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)緩慢，限制了電化學(xué)水分解的有效進(jìn)行。因此，有效地降低陽(yáng)極的過(guò)電位，以實(shí)現(xiàn)綠色和高效的制氫具有重要有意義。有研究表明，在電解質(zhì)中添加胺、肼、尿素、苯甲醇和5-羥甲基糠醛(HMF)可以顯著降低陽(yáng)極過(guò)電位，提高產(chǎn)氫量。

然而，這些生物質(zhì)衍生物在電氧化過(guò)程中產(chǎn)生的不同中間產(chǎn)物的氧化電位均高于1.23 V_RHE，這不利于高效制氫。例如，電化學(xué)氧化四氫異喹啉(THIQs)生成異喹啉(IQs)的電位隨著氧化程度的增加而增加。因此，控制THIQs在選擇性氧化為二氫異喹啉(DHIQs)的溫和氧化階段的反應(yīng)，有助于實(shí)現(xiàn)協(xié)同促進(jìn)產(chǎn)氫。

基于此，同濟(jì)大學(xué)趙國(guó)華和中科院上海高等研究院李麗娜等制備了CoFe-NiSe₂，實(shí)現(xiàn)了THIQs選擇性電化學(xué)氧化。根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員發(fā)現(xiàn)控制選擇性氧化的關(guān)鍵是在THIQs的第一個(gè)脫氫步驟中確保C-H的裂解(而不是N-H)，同時(shí)避免C-C或C-N鍵的斷裂。此外，鎳基催化劑原位產(chǎn)生的NiOOH是一種溫和的氧化活性物質(zhì)，可以有效地調(diào)節(jié)有機(jī)分子的選擇性氧化；Co、Fe和Mn等過(guò)渡金屬的摻雜也顯著促進(jìn)了NiOOH的形成。

因此，以CoFe-NiSe₂催化劑作為陽(yáng)極，在1.36 V_RHE下能夠?qū)HIQs有效轉(zhuǎn)化為DHIQs，并實(shí)現(xiàn)了最大的陰極產(chǎn)氫法拉第效率(> 99%)。與THIQs的溫和氧化相比，THIQs的深度氧化能耗更高(19.3%)，這不利于產(chǎn)生氫氣。

此外，由于陽(yáng)極選擇性溫和氧化THIQs和陰極產(chǎn)氫的協(xié)同作用，其產(chǎn)氫量是純水分解產(chǎn)氫的6.4倍?？偟膩?lái)說(shuō)，本研究為設(shè)計(jì)混合水電解體系中的替代氧化反應(yīng)、提高資源轉(zhuǎn)化率和能源利用提供了的新策略。

Boosting Hydrogen Production via Selective Two-electron Mild Electrochemical Oxidation of Tetrahydroisoquinolines Completely to Dihydroisoquinolines. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202216347

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/8476f15082/

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