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方峰/霍文燚Chem. Eng. J.：CoNiCuMnAl@C高熵合金用于堿性電催化OER

高熵合金(HEA)基材料因其獨(dú)特的性能被作為水電解中的可行催化劑。然而，高效且穩(wěn)健的高熵催化劑的合成仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

因此，東南大學(xué)方峰、南京林業(yè)大學(xué)霍文燚等報(bào)道了一種由多金屬的金屬有機(jī)框架(MOF)合成的高級(jí)HEA (CoNiCuMnAl)/C納米粒子(CoNiCuMnAl@C)，其具有優(yōu)異的堿性電催化OER性能。

作者通過(guò)室溫沉淀及隨后的熱解策略制備出新型核殼納米結(jié)構(gòu)的包裹在超薄碳?xì)ぶ械拿嫘牧⒎紿EA電催化劑。優(yōu)化后的CoNiCuMnAl@C在1.0 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm^-2時(shí)的過(guò)電位為215 mV，Tafel斜率為35.6 mV dec^-1。

另外，該催化劑還顯示出優(yōu)異的OER穩(wěn)定性，能夠在200 mA cm^-2電流密度下連續(xù)反應(yīng)30個(gè)小時(shí)(性能衰減可忽略不計(jì))。

傅立葉變換交流伏安法(FTACV)和原位拉曼光譜分析表明，在OER過(guò)程中，CoNiCuMnAl@C上形成了羥基氧化物催化活性物質(zhì)。DFT計(jì)算和對(duì)比實(shí)驗(yàn)表明，Ni/Co-OOH物種加速了OER 過(guò)程中的決速步(O*→OOH*)，其他位點(diǎn)(Cu/Mn/Al)也對(duì)提高OER性能發(fā)揮了協(xié)同作用。

總之，催化劑上的協(xié)同活性中心加速Cu/Mn/Al位點(diǎn)的電子轉(zhuǎn)移和Ni/Co位點(diǎn)的最佳OOH*吸附，以及碳?xì)さ母邔?dǎo)電性(和保護(hù)作用)，確保了CoNiCuMnAl@C催化劑能夠顯著提高OER活性，并具長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

High entropy alloy/C nanoparticles derived from polymetallic MOF as promising electrocatalysts for alkaline oxygen evolution reaction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132410

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