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集成電路的致密化，需要高效熱管理策略和高導(dǎo)熱材料。最近的創(chuàng)新包括：熱傳導(dǎo)各向異性材料的開(kāi)發(fā)，它可以沿快軸方向消除熱點(diǎn)，并沿慢軸提供隔熱。然而，大多數(shù)人工設(shè)計(jì)的熱導(dǎo)體的各向異性比，比自然各向異性材料中獲得的要小得多。

在此，來(lái)自瑞典哥德堡查爾莫斯理工大學(xué)的Paul Erhart & 美國(guó)伊利諾伊大學(xué)厄巴納-香檳分校的David G. Cahill & 美國(guó)芝加哥大學(xué)的Jiwoong Park等研究者報(bào)道了，基于具有隨機(jī)層間旋轉(zhuǎn)的大面積范德華薄膜的極端各向異性熱導(dǎo)體，它在MoS₂中產(chǎn)生了接近900的室溫?zé)岣飨虍愋员龋瞧駷橹箞?bào)道的最高之一。相關(guān)論文以題為“Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors”于2021年09月29日發(fā)表在Nature上。

各向異性熱導(dǎo)體是指，熱在一個(gè)方向流動(dòng)比另一個(gè)方向快，其特征是沿快軸(κ_f)和慢軸(κ_s)導(dǎo)熱系數(shù)之間的各向異性比ρ (=κ_f/κ_s)。在全密度固體中設(shè)計(jì)ρ的一種常見(jiàn)方法是通過(guò)納米結(jié)構(gòu)，例如在單一材料中制造無(wú)機(jī)超晶格或設(shè)計(jì)打破對(duì)稱的晶體結(jié)構(gòu)。

然而，這種工程材料在室溫下的ρ值相對(duì)較小，小于20。相反，一些天然晶體材料本質(zhì)上具有很大的ρ(例如石墨1和六方氮化硼(hBN)，分別有ρ≈340和ρ≈90)，但它們通常很難進(jìn)行可縮放的薄膜集成處理。其中一些薄膜，還可能缺乏功能器件應(yīng)用所必需的電學(xué)或光學(xué)特性。

為了設(shè)計(jì)具有更高ρ值的材料，同時(shí)適用于現(xiàn)實(shí)世界的應(yīng)用，需要開(kāi)發(fā)一種方法，包括三個(gè)關(guān)鍵特征：(1)具有本質(zhì)上高κ_f的候選材料，通常具有有效的聲子介導(dǎo)熱傳輸；(2)在不影響κf的情況下大量減少κ_s的方法；(3)這種材料的簡(jiǎn)易、可擴(kuò)展生產(chǎn)和集成，對(duì)材料尺寸(例如，膜厚)進(jìn)行精確控制。層狀范德華(vdW)材料，如石墨和過(guò)渡金屬二鹵族(TMDs)，為設(shè)計(jì)這種高-ρ材料提供了理想的材料平臺(tái)。它們通常具有優(yōu)異的單晶形式的固有面內(nèi)熱導(dǎo)率(κ_||)。

先前的研究還測(cè)量了納米晶vdW薄膜(例如WSe₂)和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的創(chuàng)紀(jì)錄的低導(dǎo)熱率。然而，目前缺少的一項(xiàng)功能是，在保持高κ_||的情況下，顯著降低平面外熱導(dǎo)率(κ_⊥)。

在此，研究者展示了這種由層間旋轉(zhuǎn)提供的能力，如圖1a所示。層間旋轉(zhuǎn)在原子尺度上打破了平面平動(dòng)對(duì)稱，而在每個(gè)單層中保持平面內(nèi)長(zhǎng)程結(jié)晶度，因此提供了一種抑制唯一κ_⊥的有效手段。

為此，研究者生產(chǎn)了沒(méi)有層間掛靠的大面積TMD薄膜(這里稱為r-TMD)，該薄膜具有平面上的長(zhǎng)程結(jié)晶度和每個(gè)層間界面的相對(duì)晶格旋轉(zhuǎn)(圖1b)。薄膜的大規(guī)模生產(chǎn)采用兩個(gè)步驟：連續(xù)的TMD單層膜(多晶;疇大小D)和利用先前報(bào)道的方法在真空中逐層堆疊。

為此，研究者得到了基于具有隨機(jī)層間旋轉(zhuǎn)的大面積范德華薄膜的極各向異性熱導(dǎo)體，它在MoS₂中產(chǎn)生了接近900的室溫?zé)岣飨虍愋员?/strong>，是迄今為止報(bào)道的最高之一。這是由于層間旋轉(zhuǎn)阻礙了穿過(guò)平面的熱傳輸，而層內(nèi)的長(zhǎng)程結(jié)晶度保持了較高的平面熱導(dǎo)率。

研究者測(cè)量了MoS₂(57±3 mW m^?1 K^?1)和WS₂(41±3 mW m^?1 K^?1)薄膜，在通過(guò)平面方向的超低熱導(dǎo)率，并使用揭示一維玻璃樣熱傳輸?shù)姆肿觿?dòng)力學(xué)模擬定量解釋了這些值。相反，這些MoS₂薄膜的面內(nèi)熱導(dǎo)率接近單晶值。采用該各向異性薄膜覆蓋納米金電極，可以防止電極過(guò)熱，并阻止熱量到達(dá)設(shè)備表面。

圖1 r-TMD薄膜的結(jié)構(gòu)

圖2 r-MoS₂的過(guò)平面熱性能

圖3 r-MoS₂薄膜的面內(nèi)熱性能和熱各向異性

圖4 金電極上r-MoS₂薄膜的溫度分布和熱擴(kuò)散效率

層間旋轉(zhuǎn)是一種有效和可推廣的方法，以減少κ_⊥，并可能在各種層狀材料中設(shè)計(jì)各向異性的熱特性。研究結(jié)果需要系統(tǒng)地研究κ_⊥與旋轉(zhuǎn)角度之間的確切關(guān)系，這可能會(huì)揭示類似于扭曲雙層石墨烯電傳輸研究的意外關(guān)系。層間旋轉(zhuǎn)，可以與其他參數(shù)(如壓力或?qū)娱g間距)和高級(jí)結(jié)構(gòu)(超晶格和異質(zhì)結(jié)構(gòu))相結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)高度可調(diào)的ρ，允許以前所未有的方向和空間控制水平定制熱傳輸特性。

該工作建立了晶體層狀材料的層間旋轉(zhuǎn)，可作為固體系統(tǒng)中工程定向熱傳輸?shù)囊粋€(gè)新自由度。

文獻(xiàn)信息

Kim, S.E., Mujid, F., Rai, A. et al. Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors. Nature 597, 660–665 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03867-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03867-8#citeas

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