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許康/王春生等ACS Energy Lett.：里程碑！液化氣電解液實(shí)現(xiàn)高效鋅金屬負(fù)極！

可充電鋅金屬電池（RZMBs）的實(shí)際應(yīng)用受到Zn負(fù)極可逆性差的阻礙，這會導(dǎo)致庫侖效率 (CE) 降低且鋅枝晶生長在低溫下會因電荷和傳質(zhì)動力學(xué)的惡化而惡化。

在此，美國陸軍研究實(shí)驗(yàn)室許康研究員、Oleg Borodin，馬里蘭大學(xué)王春生教授及美國South 8科技公司Cyrus S. Rustomji等人展示了一種基于氟甲烷（CH₃F, FM）和二氟甲烷（CH₂F₂, DFM）混合物的液化氣電解液（0.1 M Zn(TFSI)₂），該電解液在很寬的溫度范圍（-60~20 °C）內(nèi)顯示出優(yōu)異的電導(dǎo)率（> 3.4 mS cm^-1）且實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋅循環(huán)。

在室溫和-20°C下超過200次循環(huán)（>400 小時(shí)）均無短路行為，平均庫倫效率（CE）大于99.3%，每個(gè)循環(huán)的鋅利用率為20%。這是一個(gè)重要的里程碑，正在接近金屬電池負(fù)極的商業(yè)需求。

圖1. 不同溫度下Zn金屬在液化氣電解液中的電化學(xué)性能

此外，當(dāng)Zn與HNVO插層正極配對時(shí)，觀察到基于該電解液的全電池異常高的比容量。作者對SEI和CEI的Zn金屬形態(tài)和化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了徹底分析，以了解該電解液實(shí)現(xiàn)優(yōu)異Zn可逆性和穩(wěn)定的全電池性能的起源。

DFT計(jì)算表明，由于液化氣電解液的分解，負(fù)極上形成了富含ZnF₂的中間相，從而使這種改進(jìn)受益。這種概念具有很強(qiáng)的適應(yīng)性，進(jìn)一步研究（如電解液組成優(yōu)化和容量衰減機(jī)制）可以實(shí)現(xiàn)不同溫度下性能的進(jìn)一步改進(jìn)，這種獨(dú)特的方法為高能RZMB以及其他可充電多價(jià)金屬電池提供了一條有前途的途徑。

圖2. ?HNVO|Zn全電池中的電解液性能及正極循環(huán)的化學(xué)分析

High-Efficiency Zinc-Metal Anode Enabled by Liquefied Gas Electrolytes, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02084

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