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催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果

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1. AM: 用于水分解的扭曲gC3N4雙層中的超快層間電荷分離、增強的可見光吸收和可調過電位
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
由二維范德華層狀結構形成的莫爾超晶格及其應用中引起了人們極大的關注。文獻中雖然報道了扭曲雙層系統(tǒng)催化性能的增強，但增強機制仍尚不明確。因此，南京理工大學陸瑞鋒團隊通過高精度第一性原理和時間相關的從頭算非絕熱分子動力學計算(NAMD)，探索gC3N4扭曲雙層中的光激發(fā)躍遷和載流子動力學行為。
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計算結果表明，1. 扭曲的gC3N4雙層產生層間莫爾條紋，誘導每層上VB和CB軌道的定位，改變了VB和CB軌道的對稱性，并產生更好的電荷空間分離。2. 在扭曲gC3N4雙層中發(fā)生超快層間電荷轉移，這促進了電荷分離，導致電子和空穴在光激發(fā)后120 fs內將被分離到不同的層。3. 由于增加的躍遷偶極矩(TDM)沒有嚴格的對稱性而使得扭曲的gC3N4雙層顯示出更好的可見光吸收性能。
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另外，不均勻的VB軌道分布導致不同位點的反應活性不同，來自莫爾條紋的定位VB軌道調節(jié)了不同位點的HER和OER的過電位。扭曲的gC3N4雙層中HER的最低過電位為0.04 V，而OER的最低過電位為0.476 V。
Ultrafast Interlayer Charge Separation, Enhanced Visible-Light Absorption, and Tunable Overpotential in Twisted Graphitic Carbon Nitride Bilayers for Water Splitting. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104695
2. AM: 限制M-Nx單原子催化劑中的非配位N物種在寬電壓范圍內實現電催化CO2還原
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碳負載單原子催化劑(SAC)因其出色的活性和催化反應的選擇性而受到廣泛研究。在其發(fā)展過程中，總是需要過量的摻雜劑(例如氮)來確保碳載體上SAC的高負載量。然而，過量摻雜劑的使用伴隨著催化劑上各種結構(特別是未配位N物質)的形成，導致對其性能產生不利影響。因此，中國科學技術大學熊宇杰、龍冉和新加坡科技研究局Enyi Ye、Xian Jun Loh等報道了一種碳負載的Ni-Nx SACs催化劑，其可在寬電壓范圍內實現電催化CO2還原。
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作者采用碳黑吸附的金屬-配體配合物作為前驅體，通過焦耳加熱合成碳負載的Ni-Nx SACs。通過選擇1,10-菲咯啉(Phen)-Ni(OAc)2(醋酸鹽)作為前體，所得材料中的大部分(高達80%)N 摻雜劑用于與金屬中心配位，減少Ni SAC中不利的未配位N物質。
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該催化劑用于電催化CO2還原(CO2RR)，優(yōu)化的Ni-Nx在以0.1 M KHCO3作為電解質的H型電解池中，在 -0.7 VRHE至 -1.9 VRHE的電壓范圍內表現出≈92%的CO選擇性。需要注意的是，在H型電解池中-1.9 V的施加電壓下，對CO的電流密度可以達到70 mA cm-2。更重要的是，這項工作克服了SAC的穩(wěn)定性限制，其中優(yōu)化的樣品在-1.5 V下連續(xù)工作48小時活性損失小于5%。
Limiting the Uncoordinated N Species in M-Nx Single-Atom Catalysts toward Electrocatalytic CO2 Reduction in Broad Voltage Range. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104090
3. AM: 高度支化的Rh2Sb納米結構中原子分離的Rh位點增強雙功能氫電催化
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突破堿性介質中氫氧化/析氫反應(HOR/HER)的瓶頸對陰離子膜燃料電池/水電解槽的發(fā)展具有重要意義。另外，原子分散的活性中心對不同的催化反應表現出優(yōu)異的活性和選擇性。因此，廈門大學黃小青、廖洪鋼和加州大學歐文分校忻獲麟等報道了一種獨特的具有多個納米支鏈和原子分散Rh位點的Rh2Sb納米晶體(Rh2Sb NBs)，用于高性能電催化堿性HOR/HER。
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Rh2Sb NBs/C具有較低的過電位和較小的Tafel斜率，表現出優(yōu)異的HER性能，優(yōu)于Rh NBs/C和商用Pt/C。另外，Rh2Sb NBs還具有優(yōu)異的HOR性能，其HOR比活度和質量活度分別是Rh NBs/C的9.9倍和10.1倍，是Pt/C的4.2倍和3.7倍。Rh2Sb NBs在HOR過程中也表現出良好的CO耐受性，即使在100 ppm的CO雜質下也能很大程度上保持活性。
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為了闡明Rh2Sb NBs堿性HER和HOR活性增強的根本原因，進行了DFT計算，并結合XPS 光譜表明，相對于Rh NBs，Rh2Sb NBs表面Rh原子的d帶中心上移，在Rh2Sb上增加了H2O和H2的吸附，從而提高了HOR/HER活性。Rh2Sb NBs表面的不飽和Rh位點是增強其堿性HER和HOR活性的關鍵。
Atomically Isolated Rh Sites within Highly Branched Rh2Sb Nanostructures Enhance Bifunctional Hydrogen Electrocatalysis. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105049
4. AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER
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有機聚合物由于能夠通過異質金屬摻入和/或功能化而具有優(yōu)異的催化性能，在能量轉換領域引起了廣泛關注。因此，武漢大學彭天右、李仁杰等以Cu-卟啉(CuPor)和Ru-N’NN’-鉗形配合物(RuN3)為單體合成了一種新型鉗形配合物橋聯卟啉聚合物，其具有優(yōu)異的光電/電催化HER性能。
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
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所得的CuPor-RuN3聚合物具有優(yōu)異的電催化析氫反應(HER)性能。包括出色的耐久性(保持催化活性約60 h)和在酸性和堿性介質中在10 mA cm-2電流密度下的過電位分別為73 mV和114 mV。此外，將CuPor-RuN3聚合物應用于具有BiVO4光陽極的光電化學(PEC)電池，其中來自CuPor-RuN3的額外光生電子使得BiVO4 ||CuPor-RuN3 PEC電池(1.23 V，1.13 mA cm-2)比BiVO4||Pt/C電池(1.23 V，0.92 mA cm-2)更好的水分解活性，表明CuPor-RuN3將成為替代基準Pt/C的光電/電催化劑。
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實驗和理論研究表明，聚合物中的Cu/Ru異雙金屬中心不僅增強了從Cu位點到作為單原子催化位點(Ru-N3)的Ru位點的固有電子轉移，而且還有效地調節(jié)了電子Ru-N3位點的電子性質，從而提高光電/電催化HER活性。
Ru-Pincer Complex-Bridged Cu-Porphyrin Polymer for Robust (Photo)Electrocatalytic H2 Evolution via Single-Atom Active Sites. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107290
5. Small: Ru@CDs上空位與電子相互作用協(xié)同增強電催化HER性能
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開發(fā)提高釕(Ru)活性和穩(wěn)定性的策略對于Ru基電催化劑的發(fā)展至關重要?？瘴还こ淌钦{節(jié)電催化劑催化活性的典型策略。然而，由于該策略需要極其嚴格的條件，直接在純金屬Ru中產生空位是困難的，并且晶體結構的完整性被破壞會導致催化劑不穩(wěn)定。因此，浙江農林大學李彩彩、哈爾濱工業(yè)大學李保強等報道了一種富含空位的碳點負載Ru催化劑(Ru@CDs)，能夠高效電催化HER。
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作者通過簡單的水熱和熱解策略，制備出以CDs為載體的Ru@CDs電催化劑。富含空位的CDs作為錨定和捕獲Ru納米顆粒的載體，能夠抑制Ru納米顆粒聚集和生長。在1.0 M KOH溶液中，HER的電流密度為10 mA cm-2時，Ru@CDs上的過電位為30 mV，Tafel斜率為22 mV dec-1，性能與Pt/C催化劑相當。
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電子順磁共振(EPR)和XPS光譜表明，CDs具有豐富的內在空位，在將Ru錨定到CDs上的過程中，熱解處理可能會產生更多的空位。這些空位的存在將有助于提高HER催化活性。Ru和CD結合后會發(fā)生電子相互作用，電子從Ru到O和N轉移。DFT計算進一步表明，空位的產生極大地促進了水的解離，并且Ru@CDs的形成調節(jié)了氫的吸附和解吸。綜上，豐富的空位和強電子相互作用協(xié)同增強了Ru@CDs的電催化HER活性。
Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102496
6. Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究
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在溫和條件下將CO2光催化還原(PCR)還原為化學燃料被認為有望緩解能源危機和溫室效應。所以高效分級光催化劑的合理設計受到了人們的廣泛關注。因此，武漢理工大學余家國、張留洋等報道了一種S型核殼TiO2@ZnIn2S4異質結光催化劑，其能夠高效光催化CO2還原。
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作者通過原位化學浴沉積反應在TiO2空心球的外表面上生長了ZnIn2S4納米片。這種合理的設計不僅能夠為PCR反應提供大的比表面積和豐富的反應位點，而且能夠有效抑制光生電子和空穴的復合。同時，通過原位輻射X射線光電子能譜、功函數計算和電子順磁共振(EPR)測試驗證了S型光生電荷轉移機制。在光照下，內電場(IEF)、界面能帶彎曲和庫侖相互作用的共同作用使得TiO2 CB中的光生電子很容易轉移到ZnIn2S4 VB并與ZnIn2S4上的光生空穴復合，能夠有效提高PCR性能。
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TiO2@ZnIn2S4(0.12 mmol g-1)的CO2吸附能力高于TiO2(0.09 mmol g-1)和ZnIn2S4(0.10 mmol g-1)。TiO2@ZnIn2S4的總CO2光還原轉化率(CO、CH3OH和CH4的總產率)比原始的ZnIn2S4和TiO2分別增加了2.75倍和4.43倍。這項工作為解決氣-固PCR反應體系中沒有助催化劑和犧牲劑的異質結光催化劑的形成和光生電荷轉移機制提供了一種可行的方法。
In situ Irradiated XPS Investigation on S-Scheme TiO2@ZnIn2S4 Photocatalyst for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103447
7. Small Methods: F摻雜MoS2邊緣電極用于增強電催化HER
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
MoS2的邊緣位點對析氫反應(HER)具有催化活性。然而，原始邊緣位點通常只包含本征原子或缺陷，這限制了氫物質吸附和解吸。此外，與大量電化學惰性原子相比，原始邊緣上的原子數量很少。因此，需要開發(fā)一種可擴展的技術來創(chuàng)建大量具有高度HER活性的邊緣位點。因此，廈門大學曹陽團隊開發(fā)了一種等離子體蝕刻策略，制備出具有可控數量活性位點的MoS2邊緣電極，從而能夠使用局部探針方法對其HER活性進行定量表征。
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
作者利用CHF3等離子體蝕刻技術在MoS2納米片上創(chuàng)建豐富的邊緣位點，同時將F原子摻雜進這些位點。F原子具有大的電負性，會引起MoS2的電子結構發(fā)生改變。為了研究F摻雜對邊緣HER性能的關鍵作用，作者開發(fā)了電化學微器件來測量單個MoS2納米片蝕刻邊緣位點的催化活性。由于氫物種在F摻雜MoS2邊緣位點上具有更適度的結合能，與原始邊緣相比，其活性增強了5倍。
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
實驗和DFT計算表明，邊緣選擇性F摻雜導致了MoS2活性的增強，抑制了氫在邊緣位點上的過度結合。另外，等離子體處理策略能夠進一步大量應用于商業(yè)化的MoS2催化劑，具有巨大的潛在應用價值。
Creating Fluorine-Doped MoS2 Edge Electrodes with Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100612
8. Appl. Catal. B.: 鈷摻雜堿性磷酸鐵作為長壽命和高功率密度可充電鋅空氣電池的雙功能電催化劑
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
設計高效、循環(huán)穩(wěn)定的空氣陰極對于可充電鋅-空氣電池(ZABs)的發(fā)展至關重要。因此，浙江大學呂建國、何慶剛和呂斌等開發(fā)了一種通過新型水油兩相水熱法合成的微球型鈷摻雜 Fe5(PO4)4(OH)3·H2O(Co-FPOH)的策略，并將該催化劑用作ZAB的ORR/OER雙功能電催化劑。
催化日報||8篇頂刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果
通過將Co摻雜到Fe5(PO4)4(OH)3·H2O(FPOH)中改變了局部電子分步，有效地提高了Co-FPOH的電催化性能。在OER過程中，電流密度為10 mA cm-2時，Co-FPOH (290 mV)的過電位遠遠低于最先進的RuO2(350 mV)，Co-FPOH(69 mV dec-1)的Tafel斜率也低于RuO2(107 mV dec-1)和FPOH(175 mV dec-1)。另外，Co-FPOH的ORR催化反應接近4e -，幾乎達到了Pt/C的理論值(n = 4.00)。
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以Co-FPOH作為空氣電極組裝的ZAB在5 mA cm-2下具有450小時的超長循環(huán)壽命、167.8 ?Wh cm-2的高峰值功率密度、約1.42 V的高開路電壓和在10 mA cm-2下的817 mAh gZn-1大放電比容量。Co-FPOH作為高級ZAB的潛在雙功能電催化劑，性能優(yōu)于貴金屬電催化劑。
Cobalt-Doped Basic Iron Phosphate as Bifunctional Electrocatalyst for Long-life and High-Power-Density Rechargeable Zinc-Air Batteries. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120712

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/6ae8639368/

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