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?阿德萊德/浙師大AFM：島狀單原子鈷催化劑對電荷捕獲的調(diào)制以增強類光芬頓反應

復合材料光催化依靠金屬助催化劑與光敏劑（半導體）之間的界面電子轉移來實現(xiàn)載流子的空間分離。基于此，阿德萊德大學段曉光研究員，浙江師范大學吳西林副教授（共同通訊作者）等人在Co-CN單原子催化劑（SACs）和石墨氮化碳（g-C₃N₄）之間構建了一種巧妙的異質(zhì)結，用于多相類光芬頓反應。在異質(zhì)結內(nèi)建電場的驅(qū)動下，促進了光生載流子的分離和遷移，導致了電子從g-C₃N₄到Co-CN SACs的快速轉移。

作者通過DFT計算揭示了面內(nèi)異質(zhì)結構的電子結構和電子轉移行為。從g-C₃N₄的總態(tài)密度（TDOS）可以觀察到價帶頂（VB）和導帶底部（CB）之間有很大的能隙。而SA-Co-CN/g-C₃N₄的TDOS顯示出較窄的帶隙，VB跨過費米能級，有利于電子在能級之間的躍遷。從SA-Co-CN/g-C₃N₄的TDOS可以觀察到SA-Co-CN和g-C₃N₄之間電子軌道的強雜化，這意味著很容易跨越異質(zhì)結進行電荷轉移。

此外，本文通過Bader電荷分析計算了g-C₃N₄和SA-Co-CN/g-C₃N₄在一次額外的e^–或h⁺注入后的電荷分布，對于原始的g-C₃N₄，空穴只聚集在N原子上（0.94 h⁺），而電子主要分布在C原子上（0.26 e^–）和N原子上（0.57 e^–）。

對于SA-Co-CN/g-C₃N₄，電子和空穴主要分布在C原子（0.66 e^–和0.63 h⁺）和N原子（0.33 e^–和0.31 h⁺）上，表明SA-Co-CN/g-C₃N₄中的載流子更加離域。更有趣的是，電子和空穴分別聚集在SA-Co-CN（0.52 e^–和0.43 h⁺）和g-C₃N₄（0.47 e^–和0.51 h⁺）區(qū)域，這表明SA-Co-CN和g-C₃N₄異質(zhì)結之間存在有效的電荷分離。因此，異質(zhì)結中有效的電荷離域和分離必將提高SA-Co-CN/g-C₃N₄的光催化性能。

Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like reaction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202208688.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202208688.

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