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1. AM: 太陽能驅(qū)動TiO₂負載Ni₂P/Ni催化劑選擇性CO還原

催化頂刊精選：JACS、AM、Appl. Catal. B.、Adv. Sci.等成果匯總

太陽能驅(qū)動Fischer-Tropsch合成(FTS)具有可持續(xù)生產(chǎn)燃料的巨大潛力。然而，作為光吸收單元和活性位點的過渡金屬的調(diào)控困難，導致該過程對多碳產(chǎn)物(C₂₊)的選擇性受到的阻礙。因此，中國科學院張鐵銳、施潤等人報道了一種TiO₂負載Ni₂P/Ni部分磷化策略，制備出一系列用于光熱FTS的催化劑(TiO₂-Ni-P-x)。

磷化導致在Ni納米顆粒表面形成Ni₂P納米島，其數(shù)量可以強烈影響CO還原產(chǎn)物選擇性。結(jié)構(gòu)表征和密度泛函理論計算表明，部分磷化使暴露的金屬Ni對CO吸附和活化具有高的活性，而Ni₂P/Ni界面的存在則抑制CO的甲烷化并促進吸附的* CH中間體C-C耦聯(lián)反應。

在氙燈或太陽光照射下，優(yōu)化后的P/Ni比為17.41%的TiO₂-Ni-P-x催化劑顯示出70.70%的C₂₊選擇性和29.03%的C₅₊選擇性，CO 轉(zhuǎn)化率為20.70%，另外，在流動反應器中，光照射下測試24小時性能沒有明顯下降。相反，在沒有Ni₂P存在的情況下，甲烷是主要產(chǎn)物(>90%)，Ni金屬提供的C₂₊產(chǎn)物(≈1%)可以忽略不計。

Titania-supported Ni₂P/Ni catalysts for selective solar-driven CO hydrogenation. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202103248

2. AM: 3D有序大孔碳骨架負載CdS用于高效光催化CO₂還原

太陽能驅(qū)動的光催化CO₂還原被認為是能同時緩解能源危機和CO₂污染的有前景的方法。然而，實現(xiàn)高效的光催化CO₂還原，尤其是在沒有犧牲試劑或額外堿性添加劑的輔助下，仍然是一個有挑戰(zhàn)性問題。因此，華南理工大學李映偉、房瑞琪等人報道了采用原位轉(zhuǎn)化法制備了3D有序大孔N摻雜碳(NC)負載的CdS量子點光催化劑(3DOM CdSQD/NC)，用于光催化CO₂RR。此外，為了進一步提高光催化CO₂的還原效率，還引入了胺氧化反應來代替H₂O氧化過程。

除了通過光散射效應增強光收集外，新型3DOM NC矩陣還可以作為骨架最大限度地暴露 CdS量子點的活性位點，并作為有效的電子介體促進光子生成的電子轉(zhuǎn)移。此外，高度分散的CdS量子點能夠顯著促進CO₂和胺分子的吸附，并通過穩(wěn)定*COOH中間體來降低CO₂的活化勢壘，從而直接導致催化劑的高活性。

3DOM CdSQD/NC在光催化CO₂RR和胺氧化方面表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性，在沒有任何犧牲劑和堿性添加劑的情況下，CO的生成率高達5210 μmol g^-1 h^-1。此外，3DOM CdSQD/NC在450 nm處獲得了2.9%的表觀量子效率，比塊狀CdS 高約20倍。更重要的是，3DOM CdSQD/NC在稀釋的CO₂氣氛中仍獲得優(yōu)異的光催化活性，CO析出率為1780 μmol g^-1 h^-1。

Ordered macroporous carbonous frameworks implanted with CdS quantum dots for efficient photocatalytic CO₂ reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202102690

3. AM: 大面積垂直排列的Bi納米片陣列用于高效電化學 CO₂轉(zhuǎn)化

由于鉍(Bi)的低熔點和高親氧性，目前缺乏直接的方法來制備高質(zhì)量的Bi納米片，尤其是生長Bi納米片陣列(Bi NAs)。納米尺度的結(jié)構(gòu)工程被認為是通過擴大表面積或暴露活性面或催化位點來促進催化的有效策略。因此，蘇州大學李彥光團隊通過電偶置換反應在不同形狀和尺寸的Cu襯底上制備了大面積垂直排列的Bi NAs，用于高效CO₂RR。

該反應通過兩個耦合但在空間上分離的半反應進行，導致金屬載體下面的逐漸腐蝕，并在載體上同時生長Bi納米片。得到的納米片具有2-3層原子層對應的小厚度，大的比表面積，以及納米片之間豐富的孔隙率。另外，Bi納米片的大表面積增強了表面電荷轉(zhuǎn)移；它們與載體的緊密接觸改善了電子傳輸；它們豐富的孔隙率促進了CO₂分子和甲酸鹽產(chǎn)品的擴散。DFT計算表明，Bi (001)與其他低指數(shù)面相比，對于選擇性甲酸鹽產(chǎn)生同樣有利。

在泡沫Cu載體上生長的Bi NAs具有極大的CO₂電化學還原應用潛力。其催化合成甲酸酯的選擇性高達90%以上，在-0.95 V下的部分電流密度高達45 mA cm^-2，同時具有良好的穩(wěn)定性。在連續(xù)6小時電解期間測得的甲酸法拉第效率平均為94%，證明選擇性不會隨著時間的推移而降低。

Large-area vertically aligned bismuthene nanosheet arrays from galvanic replacement reaction for efficient electrochemical CO₂ conversion. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202100910

4. JACS: Cu/ZnO(0001?)表面上的銫誘導活性位點用于C-C偶聯(lián)和CO₂還原合成乙醇

將CO₂有效轉(zhuǎn)化為乙醇或高級醇是多相催化中的一大挑戰(zhàn)，引起了科研人員將其用于基礎(chǔ)科學研究和商業(yè)應用的極大興趣。因此，美國布魯克海文國家實驗室Ping Liu、José A. Rodriguez等人報道了在ZnO(0001?)襯底上共沉積Cs和Cu用于催化CO₂還原合成甲醇和乙醇。

作者使用催化測試、X射線光電子能譜(XPS)測量、密度泛函(DFT)計算和動力學蒙特卡羅(KMC)模擬等手段研究了這些結(jié)構(gòu)精準表面的行為。XPS結(jié)果表明，從Cs/Cu(111)到Cu/Cs/ZnO(0001?)催化劑的反應機理發(fā)生了明顯的變化。Cs對C-C偶聯(lián)的促進作用是Cs、Cu和ZnO組分協(xié)同作用的結(jié)果，從而在表面形成CH_x和CH_yO物種。DFT和KMC模擬結(jié)果顯示，Cs的沉積在Cu-Cs-ZnO界面引入了具有獨特結(jié)構(gòu)的多功能位點，能夠促進與CO₂的相互作用，導致CO₂主要通過甲酸鹽途徑合成甲醇。

更重要的是，Cs沉積能夠?qū)HO的結(jié)合進行調(diào)控，可以促進HCOOH通過甲酸鹽途徑分解為CHO，同時又可以進一步加氫為甲醇。另外，對CHO結(jié)合的微調(diào)還可以使CHO對緊密對齊，以促進C-C偶聯(lián)并最終促進乙醇合成。

Cesium-induced active sites for C-C coupling and ethanol synthesis from CO₂ hydrogenation on Cu/ZnO(0001?) surfaces. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c03940

5. Appl. Catal. B Environ.: 通過載體誘導的改性調(diào)節(jié)Nb₂O₅上的Pt物種用于光催化苯乙炔的轉(zhuǎn)移氫化

有機物的光催化轉(zhuǎn)移氫化對于藥物和聚合物的直接生產(chǎn)具有吸引力。該過程可以在溫和條件下進行，無需其他添加劑。但是H₂的形成與有機物的轉(zhuǎn)移氫化競爭并消耗光催化劑上的有限數(shù)量的光生電子。因此，中國科學院王峰團隊報道了一種通過載體誘導修飾Pt物種的光催化劑，來控制有機物光還原中的主導產(chǎn)物。

作者從從鈮酸銨(V)草酸鹽、氯鉑酸和三聚氰胺的混合物中制備得到2D Nb₂O₅納米片( Pt/Nb₂O₅-A)上的Pt^δ+物種。在不添加三聚氰胺的情況下，獲得了塊狀Nb₂O₅(Pt/Nb₂O₅)上的金屬 Pt (Pt⁰)物種。在紫外光(365 nm)下14 h，Pt/Nb₂O₅上H₂的量遠高于苯乙烯和乙炔。而對于Pt/Nb₂O₅-A，苯乙炔的量高于H₂。另外，Pt/Nb₂O₅-A在光催化過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

Pt^δ+的存在對于苯乙炔的光還原而不是H₂的析出至關(guān)重要。在H₂氛圍中還原Pt/Nb₂O₅-A得到Pt/Nb₂O₅-AR。Pt/Nb₂O₅-A上H₂的量高于苯乙烯的量，Pt/Nb₂O₅-AR上的IHE(約49 %)低于Pt/Nb₂O₅-A上的IHE(約74%)，表明Pt^δ+物種在增強苯乙炔的轉(zhuǎn)移氫化中起著至關(guān)重要的作用。如上所述，通過載體修飾 Pt物種來控制優(yōu)勢產(chǎn)物是一種可行的策略。

Tuning the Pt species on Nb₂O₅ by support-induced modification in the photocatalytic transfer hydrogenation of phenylacetylene. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120554

6. Adv. Sci.: P摻雜調(diào)控鐵-硒化鎳納米片中鐵的電子結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效OER

活性位點的電子結(jié)構(gòu)對于電化學反應至關(guān)重要。因此，山東大學王建軍團隊報道了一種通過 P摻雜獨立調(diào)控Ni_0.75Fe_0.25Se₂中Fe電子結(jié)構(gòu)的簡便方法，從而實現(xiàn)高效電催化OER。

P摻雜P-Ni_0.75Fe_0.25Se₂顯著提高催化劑的電導率，從而促進OER過程中電荷轉(zhuǎn)移。P摻雜增加了活性位點的數(shù)量，促進了電催化OER。另外，P-Ni_0.75Fe_0.25Se₂的位點對OH*中間體的吸附能力增強，這更有利于OER反應。P-Ni_0.75Fe_0.25Se₂還能夠降低OER過程中動力學勢壘，進一步促進了電催化OER。

P-Ni_0.75Fe_0.25Se₂具有優(yōu)異的電催化析氧反應(OER)性能，在堿性溶液中，電流密度為10 mA cm^-2和100 mA cm^-2時，過電位分別是185 mV和238 mV。另外，其還具有優(yōu)異的耐久性。P-Ni_0.75Fe_0.25Se₂在500 mV的過電位下獲得了328.19 A g^-1的質(zhì)量活度和0.18 s^-1的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)，遠高于Ni_0.75Fe_0.25Se₂和RuO₂。

Highly efficient oxygen evolution reaction enabled by phosphorus doping of the Fe electronic structure in iron-nickel selenide nanosheets. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202101775

7. Chem. Eng. J.: 還原性氣氛對FeCeNa催化劑CO₂加氫制烯烴性能的影響

CO₂濃度的增加引起了地球氣候的劇烈變化，CO₂催化轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品是減輕溫室效應的一種很有前景的方法。然而，由于CO₂的利用需要耦合CO₂向C1中間體的轉(zhuǎn)化和C-C耦聯(lián)反應形成，因此這種轉(zhuǎn)化仍然面臨挑戰(zhàn)。因此，鄭州大學涂維峰、張振洲等分別在CO和H₂的還原性氣氛中制備了一系列FeCeNa催化劑并對其催化性能進行探究。

還原氣氛對CO₂轉(zhuǎn)化率、CO選擇性、FTY和O/P比有明顯影響。當3% Ce的還原性氣氛從CO換為H₂時，催化劑具有較低的Fe₃O₄/Fe_xC_y，更高的缺陷氧比例和更高的CO₂解吸溫度。吸附在表面的CO₂可以與H₂發(fā)生反應，產(chǎn)生較高比例的表面氧離子，這可能占據(jù)催化劑的表面并抑制CO₂向CO的轉(zhuǎn)化和CO向烴的轉(zhuǎn)化。此外，當還原氣體氣氛從CO切換到 H₂時，3% Ce的表面Na/Fe比降低，抑制了烯烴的形成。

因此，對于3% Ce，將還原性氣氛從CO切換到 H₂，導致CO₂轉(zhuǎn)化率從36%下降到12 %，CO選擇性從11%提高到65%，F(xiàn)TY從1.37×10^-6 mol_CO2/g_Fe?s降低到0.13×10^-6 mol_CO2/g_Fe?s，O/P比從1.7減少到0.2。

Effects of the reducing gas atmosphere on performance of FeCeNa catalyst for the hydrogenation of CO₂to olefins. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131388

8. J. Magnes. Alloys: 通過氣-液反應將CO₂直接轉(zhuǎn)化為石墨烯

由于化石燃料的燃燒，二氧化碳(CO₂)的含量顯著增加，將CO₂轉(zhuǎn)化為石墨烯不僅可以控制空氣中溫室氣體的含量，還可以提供一種新的制備策略。因此，哈爾濱工業(yè)大學王曉軍團隊通過改進傳統(tǒng)的鑄造設備，將CO₂氣體和鎂熔體的汽液界面反應，提出并證明了一種大規(guī)模生產(chǎn)石墨烯的新方法。

當CO₂氣泡被送入鎂熔體時，V-L界面反應系統(tǒng)提供大的CO₂ -Mg接觸表面和恒定的反應條件。因此，通過結(jié)合CO₂氣泡作為軟模板，通過原位致密MgO納米粒子的限制效應引導生長。此外，石墨烯的質(zhì)量和產(chǎn)量通過這種新穎的合成策略得到了很好的平衡，將這種石墨烯填充到環(huán)氧樹脂中表現(xiàn)出26 dB的電磁屏蔽效果。與原始環(huán)氧樹脂相比，屏蔽效果顯著提高。

另外，通過V-L反應法巧妙地實現(xiàn)了石墨烯在Mg基體中的分散，為具有結(jié)構(gòu)和功能一體化Mg基復合材料的制備提供了策略。2 wt%石墨烯增強復合材料的硬度為59 HV，Mg基復合材料在12 GHz頻率下也表現(xiàn)出101 dB的電磁屏蔽性能，在同樣的條件下高于制備的Mg-6 Zn合金的硬度和屏蔽效能。

Direct conversion of CO₂ to graphene via vapor-liquid reaction for magnesium matrix composites with structural and functional properties. Journal of Magnesium and Alloys, 2021. DOI:10.1016/j.jma.2021.06.012

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