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電子科大CEJ：噴涂技術(shù)！實現(xiàn)在Cu膜上制備MoS2基電催化劑用于高效析氫反應

社會對能源需求的不斷增長，刺激了對開發(fā)可持續(xù)和可再生能源的深入研究，以減少我們對化石燃料的依賴。氫氣是未來技術(shù)中最有前途的能源載體之一，然而氫氣的制備本身也面臨一些挑戰(zhàn)。通過析氫反應(HER)制備氫氣的電解水被認為是生產(chǎn)氫燃料的一種切實可行的方法。在HER中，通過降低電化學反應的過電位和加速反應速率來最大化電化學反應效率的電催化劑被廣泛應用。

盡管鉑等貴金屬對HER表現(xiàn)出較高的電活性，但貴金屬的高成本和稀缺性是其大規(guī)模和可持續(xù)應用的嚴重障礙。因此，開發(fā)與鉑族金屬性能相當?shù)牡统杀?、地球儲量豐富的催化劑是目前催化領(lǐng)域最迫切的目標之一。

基于此，托木斯克理工大學Raul D. Rodriguez和電子科技大學陳金菊(共同通訊)等人通過噴涂的方式制備了具有部分1T相和三維結(jié)構(gòu)的由Cu膜負載的MoS₂基電催化劑。

研究了MoS₂、MoS2/PVP和利用噴涂技術(shù)制備的MoS₂/PVP/RGO催化劑的HER性能。MoS₂/PVP催化劑的過電位(在10 mA cm^-2電流密度下)比純MoS₂催化劑要小得多，MoS₂/PVP/RGO催化劑的過電位則進一步降低。同時，Tafel斜率表現(xiàn)出相同的變化趨勢。這些結(jié)果表明，PVP和RGO的引入顯著提高了MoS₂納米結(jié)構(gòu)對HER的催化活性。

為了探究邊緣位置暴露對催化性能的影響，還利用噴涂技術(shù)設計并制備了一種三維空間結(jié)構(gòu)的催化劑。從光學圖像上可以明顯看出催化劑在平面方向上的不均勻分布。平面分布不均勻的催化劑比平面分布均勻的催化劑表現(xiàn)出更好的HER活性，其中Cu膜上的平面分布不均勻的MoS₂/PVP/RGO催化劑只需51 mV的過電位就能驅(qū)動10 mA cm^-2的電流密度，其Tafel斜率低至32 mV decl^-1，與Pt/C電極相當。根據(jù)Tafel圖還可以得出負載在Cu膜上的MoS₂/PVP/RGO的HER交換電流密度(j₀)為0.267 mA cm^-2。

利用理論計算揭示了RGO在催化劑體系中的作用。Cu-MoS₂的帶隙約為2.61 eV，而Cu-RGO-MoS₂的帶隙消失，呈現(xiàn)出金屬性質(zhì)。進一步計算了DOS和pDOS，分析了不同組分之間的相互作用。從計算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，RGO中的C原子將電子態(tài)引入到能帶中，導致Cu-RGO-MoS₂的帶隙消失。作為導體，Cu只對導帶的電子態(tài)做出貢獻，而不是向帶隙引入額外的能級。綜上所述，可以推斷在Cu載體和MoS₂催化劑之間引入RGO增強了導電性能，增強了Cu膜與邊緣位點之間的電子傳遞，顯著提高了電子的注入效率。

基于實驗和計算結(jié)果，催化劑優(yōu)異的性能可以歸因于：(1)納米級的MoS₂有助于提供豐富的活性位點，三維結(jié)構(gòu)有助于增加暴露的活性邊緣位點的密度；(2)MoS₂的2H相向1T相得轉(zhuǎn)變和源于MoS₂周圍RGO的電荷轉(zhuǎn)移電阻的降低，均有利于提升催化劑的HER動力學；(3)RGO中間層與MoS₂接觸的Cu膜允許電極向MoS₂有效的電子注入。這項工作為設計和制備具有良好HER活性的過渡金屬硫化物基電催化劑提供了一種簡便和可擴展的方法。

Inkjet-printed MoS₂-based 3D-structured electrocatalysts on Cu films for ultra-efficient hydrogen evolution reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141289.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141289.

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