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?蘇大/常熟理工Small：控制膠體異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)的表面化學(xué)計(jì)量，實(shí)現(xiàn)高性能PEC HER

光電化學(xué)(PEC)水分解制氫(H₂)為太陽能轉(zhuǎn)化為氫燃料提供了一種高效、低成本的方法。金屬氧化物半導(dǎo)體(MOS)，如TiO₂，SnO₂和ZnO，被廣泛作為H₂析出的光活性材料。但是，基于MOS的太陽能-氫(STH)效率仍然受到其固有的光/化學(xué)阻抗和由于寬帶隙而導(dǎo)致的低吸光效率的限制。

基于此，蘇州大學(xué)孫旭輝、王康弘、張浩和常熟理工學(xué)院彭明發(fā)等通過表面處理策略，成功地調(diào)整了膠體異質(zhì)結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)的表面化學(xué)計(jì)量比，以實(shí)現(xiàn)催化劑表面量子點(diǎn)的富鎘態(tài)和富硫態(tài)。

具體而言，研究人員首先合成了CdSe量子點(diǎn)核，并在其上生長(zhǎng)4個(gè)單層CdSe_xS_1-x(每層中Se和S的比例不同)和2個(gè)純CdS單層。隨后，用Cd-油酸鹽(陽離子前體)或S-ODE(陰離子前體)進(jìn)一步處理獲得的CdSe-(Se_xS_1-x)₄-(CdS)₂核/殼QD (CS QD)以形成富Cd量子點(diǎn)(CS-Cd0.08 QD，0.08表示在表面處理中使用的Cd-油酸鹽的量)和富S量子點(diǎn)(CS-S_x QD，x=0.08、0.16和0.24，表示在表面處理中使用的S-ODE的量)表面。

根據(jù)電化學(xué)和光譜表征，研究人員明確了表面量子點(diǎn)對(duì)電荷分離和轉(zhuǎn)移效率的調(diào)制機(jī)制: 表面S原子可以作為空穴陷阱來抑制電荷的輻射復(fù)合；表面S原子的增加會(huì)引入過量的空穴陷阱，極大地加強(qiáng)電荷的非輻射復(fù)合。因此，與富Cd和過量的富含S的量子點(diǎn)相比，具有適當(dāng)化學(xué)計(jì)量比(S_Surface/Cd_Surface=56%)的富S表面的CS-S_0.08量子點(diǎn)具有優(yōu)越的電荷分離和轉(zhuǎn)移效率。

基于表面優(yōu)化的量子點(diǎn)，PEC電池表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂生產(chǎn)性能，飽和光電流密度約為18.4 mA cm^?2(AM 1.5 G，100 mW cm^?2)。該項(xiàng)研究證明了量子點(diǎn)的表面化學(xué)計(jì)量控制可能是改善光生電荷分離/轉(zhuǎn)移的有效策略，這有助于進(jìn)一步提高PEC生成H₂的效率。

Surface Stoichiometry Control of Colloidal Heterostructured Quantum Dots for High-Performance Photoelectrochemical Hydrogen Generation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206316

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/5eea818896/

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