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具有潛在高能量密度的金屬氟化物-鋰電池被認(rèn)為是下一代低成本可充電池的有希望的候選者。然而，液態(tài)電解質(zhì)金屬氟化物-鋰電池存在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩、副反應(yīng)導(dǎo)致的高電壓滯后、倍率能力差以及循環(huán)過(guò)程中容量快速下降等問(wèn)題。此外，對(duì)采用金屬氟化物正極的硫化物全固態(tài)電池（ASSBs）的研究還很缺乏。

圖1. 材料制備及表征

中科院物理所吳凡等首次將四種氟化鐵材料應(yīng)用于硫化物全固態(tài)鋰電池體系，以研究最佳正極及相應(yīng)方法。

電化學(xué)試驗(yàn)顯示了四種正極在不同電流密度（0.1、0.3和1C）下的循環(huán)和倍率性能，其規(guī)律如下：FeF₃-HT > FeF₃·RT > FeF₃·0.33H₂O > FeF₃·3H₂O。其中，F(xiàn)eF₃-HT AASB在0.3C條件下循環(huán)120次后的可逆容量為519.9 mAh g^-1，即使在1C的高倍率下循環(huán)400次后仍能保持340.7 mAh g^-1。

圖2. 不同材料的電化學(xué)性能對(duì)比

此外，上述四種正極的電阻抗光譜和循環(huán)伏安測(cè)試表明，不同的晶水含量、形態(tài)和顆粒大小對(duì)正極的儲(chǔ)鋰機(jī)制有很大影響。

另外，根據(jù)不同掃描速率下的循環(huán)伏安圖測(cè)試，作者揭示了FeF₃-HT正極在高電流密度下與其他正極相比具有優(yōu)越的比容量和倍率性能的原因，其原因是FeF₃-HT在正極表面控制過(guò)程中的貢獻(xiàn)容量比例最高。

上述研究為FeF₃-HT、FeF₃-RT、FeF₃·0.33H₂O、FeF₃·3H₂O正極在硫化物ASSB中的應(yīng)用開(kāi)辟了一條新途徑。

圖3. 動(dòng)力學(xué)研究

High-Capacity, Long-Life Iron Fluoride All-Solid-State Lithium Battery with Sulfide Solid Electrolyte. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300706

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