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CO₂或CO加氫制單一有機(jī)產(chǎn)物的研究受到了廣泛關(guān)注?；诖耍?strong>南京大學(xué)丁維平教授，上海交通大學(xué)劉晰副教授，南京工業(yè)大學(xué)王強(qiáng)教授，中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所馬靜遠(yuǎn)副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種在ZSM-5分子篩的沸石籠子中形成了硫化鉬簇合物的Mo₃S₄@ions-ZSM-5催化劑。對(duì)于CO₂加氫反應(yīng)，Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑在180 ℃時(shí)對(duì)甲醇的選擇性大于98 %，CO₂轉(zhuǎn)化率為10.2 %。此外，對(duì)于CO加氫反應(yīng)，Mo₃S₄@HZSM-5催化劑在260 ℃時(shí)對(duì)C₂和C₃烴的選擇性穩(wěn)定在98 %以上。

作者使用DFT計(jì)算研究了Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑上CO₂加氫的反應(yīng)機(jī)理，從原子水平上了解了催化劑結(jié)構(gòu)與催化活性的關(guān)系。首先，CO₂的C和O原子化學(xué)吸附Mo原子上形成*O*C-O。對(duì)于這種吸附構(gòu)型，*CO₂加氫生成*COOH或*HCOO與*CO₂直接解離生成*CO和*O形成競(jìng)爭(zhēng)。*CO₂直接解離為*CO的活化能壘為0.29 eV，遠(yuǎn)低于*CO₂加氫生成*COOH和*HCOO的活化能壘（分別為0.98和0.43 eV）。

*CO加氫生成*CHO所需的活化能明顯低于從Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑表面解吸的活化能。*CHO以較低的活化能通過*CH₂O和*CH₃O中間體進(jìn)一步加氫生成CH₃OH。由DFT計(jì)算得出的反應(yīng)路徑與Operando下的FT-IR表征結(jié)果很好地吻合。結(jié)果表明，催化劑對(duì)CO₂或合成氣轉(zhuǎn)化的活性源于[Mo₃S₄]ⁿ⁺中心和沸石骨架的特殊結(jié)合。

CO_x hydrogenation to methanol and other hydrocarbons under mild conditions with Mo₃S₄@ZSM-5. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36259-9.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36259-9.

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?四單位聯(lián)合Nature子刊：用于溫和條件下COX加氫制甲醇的Mo3S4@ZSM-5催化劑

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