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目前，鎳（Ni）基層狀雙氫氧化物（LDHs）材料在析氧反應(yīng)（OER）中的活性相和催化機理尚未達成共識，且仍存在爭議。此外，由于LDHs層的厚度和堆積結(jié)構(gòu)限制了催化活性，因此設(shè)計LDHs的活性位點和活性位點數(shù)量是提高OER活性的有效途徑。

近日，國立臺灣科技大學Bing Joe Hwang、Wei-Nien Su和Meng-Che Tsai（共同通訊作者）等人報道了一種原位調(diào)節(jié)NiMn-LDHs的位點活性和活性位點數(shù)量的方法，其表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能，在電流密度為10 mA cm^-2時的起始過電位為0.17 V，過電位為0.24 V。

通過operando技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計算進行了表征，對OER過程中的基本機理和活性相進行了理解，揭示了Ni位點構(gòu)成OER活性，動態(tài)生成的NiOOH部分是活性相。

作者還證明，在工作條件下，Ni位點經(jīng)歷了可逆氧化狀態(tài)，生成活性NiOH物種，催化水生成氧氣。這些發(fā)現(xiàn)表明NiMn-LDHs中的Ni(III)相是OER活性位點，Mn促進了Ni位點的電子性質(zhì)。

此外，作者利用原位/operando技術(shù)和DFT計算發(fā)現(xiàn)，客體陰離子的原位插層允許LDH層膨脹，并且通過電子耦合將活性NiOH物種保持在+3價的氧化狀態(tài)下，從而分別將位點數(shù)量和位點活性調(diào)節(jié)到最優(yōu)的OER活性。

總之，該工作為水電解和燃料電池技術(shù)設(shè)計下一代高活性催化劑的策略提供了見解。

Tuning Dynamically Formed Active Phases and Catalytic Mechanisms of In Situ Electrochemically Activated Layered Double Hydroxide for Oxygen Evolution Reaction. ACS Nano, 2021, DOI: 10.1021/acsnano.1c05250.

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05250.

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ACS Nano：原位電化學活化層狀雙氫氧化物OER的活性相及催化機理

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