電催化N2還原反應(yīng)(NRR)是以可持續(xù)的方式將N2轉(zhuǎn)化為NH3,以取代能源密集型Haber-Bosch工藝的一種有前途的方法。由于MoS2基電催化劑在生物固氮酶中與活性MoFe-co相似,因此在催化N2還原方面具有巨大潛力。近日,中南大學(xué)吳壯志教授和王梁炳教授(共同通訊作者)等人報道了一種富含硫(S)空位的MoS2作為NRR的優(yōu)良電催化劑,其中硫空位(SVs)很容易通過調(diào)節(jié)P摻雜量來控制。作者通過簡單的水熱方法制備了P-摻雜富含硫空位的MoS2,并在環(huán)境條件下驗證了其作為一種高效非貴金屬催化劑,可使N2電加氫生產(chǎn)NH3。含有豐富SVs的MoS2(P-M-1)具有高達60.27 μg h-1 mg-1cat的NH3產(chǎn)率。在0.1 M Na2SO4中,當(dāng)電壓為-0.6 V vs RHE時,對NRR的法拉第效率(FE)高達12.22%。通過進一步的機理研究表明,P-摻雜在MoS2中不僅產(chǎn)生了豐富的SVs作為活性位點,而且還調(diào)節(jié)了電子結(jié)構(gòu)以增強對N2分子的吸附和活化,從而極大地提高了NRR的催化性能。該工作不僅為NRR制備了高性能的P-摻雜MoS2催化劑,而且證明了缺陷工程是提高NRR催化性能的有效策略,值得在其他催化反應(yīng)中推廣應(yīng)用。Sulfur Vacancy Engineering of MoS2 via Phosphorus Incorporation for Improved Electrocatalytic N2 Reduction to NH3. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120733.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120733.