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蘭大潘多強(qiáng)Appl. Catal. B.: gC3N4/LaFeO3用于高效光催化還原U(VI)

將可溶性U(VI)光還原轉(zhuǎn)化為不溶性U(IV)是一種從放射性廢水中有效去除鈾的經(jīng)濟(jì)策略。

蘭州大學(xué)潘多強(qiáng)團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種石墨氮化碳和鈣鈦礦氧化物異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料(gC₃N₄/LaFeO₃)，用于在光照下從水溶液中催化還原U(VI)。

異質(zhì)結(jié)界面的協(xié)同效應(yīng)促進(jìn)了光生電子從LaFeO₃到gC₃N₄的快速遷移，在pH=5時(shí)，對(duì)于gC₃N₄/LaFeO₃異質(zhì)結(jié)，觀察到溶液中殘留鈾迅速減少，CNL2、CNL5、CNL10和CNL15對(duì)U(VI)的去除率分別為72.5%、93.8%、85.0%和78.5%。

LaFeO₃的引入加速了電子轉(zhuǎn)移并提高了光催化活性；然而，過(guò)量的LaFeO₃會(huì)影響異質(zhì)結(jié)界面處的電子轉(zhuǎn)移效率。這主要?dú)w因于：

i)催化劑表面上過(guò)量的LaFeO₃會(huì)與gC₃N₄競(jìng)爭(zhēng)光生電子，從而限制了光激發(fā)電子的數(shù)量；

ii)過(guò)量的LaFeO₃成為光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合位點(diǎn)。

DFT計(jì)算及實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在AM 1.5G照射下，gC₃N₄和LaFeO₃都被激活以產(chǎn)生光生電子和空穴。不同的是LaFeO₃充當(dāng)電子供體，而gC₃N₄充當(dāng)電子受體。

LaFeO₃上的電子轉(zhuǎn)移到gC₃N₄的價(jià)帶，抑制了光生電子-空穴對(duì)的快速?gòu)?fù)合，并允許更多的電子參與光反應(yīng)過(guò)程。同時(shí)gC₃N₄的導(dǎo)帶上實(shí)現(xiàn)U(VI)的光還原。此外，在光反應(yīng)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生·O₂^–，并且·O₂^–也有助于U(VI)光還原。

Efficient photoreduction strategy for uranium immobilization based on graphite carbon nitride/perovskite oxide heterojunction nanocomposites. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120619

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