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史彥濤/劉煒AFM：調(diào)控Fe-N/C-SAC的形態(tài)學(xué)和電子結(jié)構(gòu)助力高效氧還原

原子過渡金屬-氮-碳催化劑（M-N-Cs）作為無鉑（Pt）族金屬的電化學(xué)反應(yīng)候選催化劑而具有廣闊的應(yīng)用前景，但是其合理設(shè)計和可控合成仍然是一個基本挑戰(zhàn)。

近日，大連理工大學(xué)史彥濤教授和劉煒副教授（共同通訊作者）等人報道了一種有效且簡便的熔鹽介導(dǎo)熱解的策略，并將其用于同時調(diào)節(jié)典型Fe-N-C材料的形態(tài)和電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而作為有效的氧還原電催化劑。

作者利用強(qiáng)極性和鹽模板效應(yīng)，制備的Fe-N/C單原子催化劑（SAC）具有分級多孔納米片形態(tài)，具有高的比表面積2237 m² g^-1和獨(dú)特的FeN₄Cl基團(tuán)作為孤立的活性位點(diǎn)。

Fe-N/C-SAC具有顯著的堿性氧還原反應(yīng)（ORR）活性，半波電位為0.91 V，記錄的動態(tài)電流密度高達(dá)55 mA cm^-2，優(yōu)于基準(zhǔn)Pt/C。

通過實(shí)驗(yàn)證明，通過脫氯處理增強(qiáng)的ORR活性基本上由軸向結(jié)合的Cl控制。理論計算使這一發(fā)現(xiàn)合理化，并證明明確定義的五重配位構(gòu)型通過接近最佳的*OH中間體吸附和調(diào)節(jié)反應(yīng)來加速4e^–途徑動力學(xué)，從*OH還原到*OH形成的電勢決定步驟。該研究為單原子催化中的配位工程策略提供了基本的見解。

Integration of Morphology and Electronic Structure Modulation on Atomic Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Highly Efficient Oxygen Reduction. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202108345.

https://doi.org/10.1002/adfm.202108345.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/325cfb71e3/

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