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姜政/羅維Appl. Catal. B.：合理設(shè)計(jì)共價(jià)有機(jī)網(wǎng)絡(luò)邊緣用于催化生產(chǎn)過(guò)氧化氫

過(guò)氧化氫的電化學(xué)合成在能源系統(tǒng)中具有重要意義，人們已經(jīng)做出許多努力來(lái)開(kāi)發(fā)高選擇性和活性的碳基催化劑。然而，精確控制碳中局部的活性位點(diǎn)和密度仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

中國(guó)科學(xué)院姜政和東華大學(xué)羅維等人通過(guò)共價(jià)有機(jī)網(wǎng)絡(luò)(CONs)的邊緣缺陷工程構(gòu)建具有可控密度和活性位點(diǎn)位置以及明確定義的活性能力的催化劑。

姜政/羅維Appl. Catal. B.：合理設(shè)計(jì)共價(jià)有機(jī)網(wǎng)絡(luò)邊緣用于催化生產(chǎn)過(guò)氧化氫

帶有懸空羰基的優(yōu)化催化劑在催化2e^–途徑的氧還原反應(yīng)中表現(xiàn)出顯著的活性，選擇性超過(guò)99%，法拉第效率達(dá)93%。研究人員首先證明了無(wú)金屬催化CON可用于H₂O₂生產(chǎn)。

通過(guò)構(gòu)建網(wǎng)絡(luò)的邊緣缺陷工程，可以很好地控制CON的催化性能。通過(guò)在邊緣加載C=O基團(tuán)，CON(O-HATP-HKH-CON)在0 V至0.6 V的寬電位范圍內(nèi)顯示出超過(guò)95%的超高選擇性，并且具有超過(guò)10小時(shí)出色的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

DFT計(jì)算進(jìn)一步表明，CONs的活性來(lái)自C=O基團(tuán)旁邊的碳，引入更多的C=O基團(tuán)促進(jìn)了OOH^*的化學(xué)吸附，從而提高了活性和選擇性。

這項(xiàng)工作提供了通過(guò)調(diào)節(jié)CONs的邊緣缺陷特性以設(shè)計(jì)H₂O₂電合成催化劑的方法思路。

Rational Design of Edges of Covalent Organic Networks for Catalyzing Hydrogen Peroxide Production. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120605

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