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EES：電催化NO3-制氨，F(xiàn)E>92%，太陽能轉(zhuǎn)化效率>11%

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氨是一種用于制造化肥、藥品、彈藥和塑料的基本商品化學品，是一種有前途的替代燃料來源和載體。今天，大多數(shù)氨是由具有百年歷史的哈伯-博世工藝制造的，該工藝占全球能源產(chǎn)量的1-2%，占全球溫室氣體排放量的很大一部分。使用硝酸鹽進行太陽能電化學合成氨，為利用廢水生產(chǎn)可再生燃料提供了可持續(xù)的途徑。以前在太陽能驅(qū)動的氨電合成方面所做的努力受到電化學硝酸鹽還原反應(yīng)（NiRR）比活性較低（<10 mA cm?2）的嚴重影響，從而降低了太陽能轉(zhuǎn)化成燃料（STF）的效率（<1%）。在工業(yè)規(guī)模上進行可持續(xù)合成需要一種具有高效選擇性和穩(wěn)定的催化劑，可以有效利用太陽能以高效地產(chǎn)生氨。
EES：電催化NO3-制氨，F(xiàn)E>92%，太陽能轉(zhuǎn)化效率>11%
伊利諾伊大學的Meenesh R. Singh、勞倫斯伯克利國家實驗室Joseph A. Gauthier以及陶氏化學公司的Aayush R. Singh等人在Energy & Environmental Science上報道了他們的突破性研究成果，利用理論指導(dǎo)實驗設(shè)計了新的催化劑，將太陽能轉(zhuǎn)化效率提升到了11%。
催化劑篩選研究使用了Fe, Ni, Co, Cu和Zn，采用密度泛函理論(DFT)結(jié)合計算氫電極(CHE)測定了中間吸附能，結(jié)果表明，Co和Ni最有可能是活性的，出現(xiàn)在非常接近NiRR火山圖的峰值。這是理論計算指導(dǎo)實驗部分，接下來就是利用實驗來驗證理論。經(jīng)過篩選，作者確認了氧化物衍生的Co是一種高效的NiRR催化劑，擁有最高的活性（-0.8 V vs RHE時為14.56 mA cm-2）和選擇性。在電壓-0.8 V vs. RHE下，氧化物衍生Co的最大法拉達效率為92.37±6.7%，氨電流密度為565.26 mA cm-2。作者還利用太陽能電池為電解供電，將這種催化劑集成到GaInP/GaAs/Ge三結(jié)太陽能電池驅(qū)動的的電化學電解槽中，氨的STF效率達到了前所未有的11%，比先前最先進的系統(tǒng)高出一個數(shù)量級。
圖文詳情

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圖1. (A)電化學NiRR(藍色和紅色)和析氫反應(yīng)(綠色)的理論活火山圖。(B)-0.6 V vs RHE下Co(100)上的電化學硝酸鹽還原反應(yīng)的自由能圖

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圖2. 理論指導(dǎo)催化劑的實驗評價
(A) 在多晶Fe, Co, Ni, Cu和Zn金屬板上NH3法拉第效率和NH3電流密度，在1M KNO3電解液中，-0.8 V vs RHE下測試。(B) Co在不同襯底上的線性掃描伏安(LSV)曲線:PTFE (Co/ PTFE)，石墨片(Co/GP)和Co金屬。在pH為7的1M KNO3中，以5 mV s-1的掃描速率測量。(C)以O(shè)D-Co和Co裸金屬的電化學表面積(ECSA)計算的的LSV比較。

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圖3. 氧化衍生的Co (OD-Co)表面表征
(A)六方封閉堆積結(jié)構(gòu)的OD-Co的XRD圖。(B)OD-Co在電解前的x射線光電子能譜(XPS)。(C)在-0.8 V vs RHE條件下電解后OD-Co的XPS。(D) Co金屬和OD-Co薄膜電解前的EXAFS光譜。(E)采用ATR-SEIRAS進行NO3–還原的傅里葉變換紅外光譜(FTIR)。(F) NO3–存在和不存在時OD-Co的LSV曲線。

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圖4. 在氧化物衍生Co催化劑上的NO3–電化學還原研究
(A) 生產(chǎn)NH3的FE和電流密度與pH的函數(shù)關(guān)系，電位為-0.6 V vs RHE。(B) NH3 FE和電流密度與電位的關(guān)系，pH為14，1 M KNO3。(C) NH3 FE和電流密度與電位的關(guān)系，接近中性pH，1 M KNO3。(D) NH3 FE和電流密度與NO3–濃度的關(guān)系。(E)電流密度與時間的函數(shù)，24小時穩(wěn)定運行，電位為-0.4 V vs RHE，pH=14。(F) 文獻中報道的NH3 FE與幾何電流密度。(G) NH3 FE與活性面積歸一化電流密度的關(guān)系。在本研究中獲得了最高的比電流密度。

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圖5. (A)太陽能驅(qū)動NH3合成的PV-電解槽系統(tǒng)原理圖。采用GaInP/GaAs/Ge三結(jié)太陽能電池為電解池的OER和NiRR提供動力，電解液為1 M KNO3，pH=14。太陽能電池的照明面積是16平方厘米，電極的面積是8平方厘米。(B) AM1.5G輻照度下1太陽下GaInP/GaAs/Ge三結(jié)太陽能電池的JV特性與電化學電池負載曲線的交點。(C)超過3小時穩(wěn)定的工作電流，NH3的FE, STF效率。
原文信息
Solar-driven electrochemical synthesis of ammonia using nitrate with 11% solar-to-fuel efficiency at ambient conditions. Energy Environ. Sci., 2021, DOI: 10.1039/d1ee01879e.
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/EE/D1EE01879E#!

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