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氨(NH₃)是世界上大量生產(chǎn)的化學(xué)物質(zhì)之一，年產(chǎn)量超過1.82億噸，主要用作合成肥料(~80%)。它是化學(xué)工業(yè)中所有活性氮的來源，但最近它也是被認(rèn)為是非碳的能量載體。目前，氨是由氮?dú)夂秃蜌錃馔ㄟ^熱催化Haber-Bosch過程產(chǎn)生的，這在苛刻的條件下操作(350-450°C, 100-200 bar)，需要大型工廠和高資本投資。為了滿足商業(yè)需求，約占全球能源消耗的1%左右在該工藝中使用。另外，Haber-Bosch工藝約占每年的二氧化碳排放量的1.3%，因?yàn)樘峁┑腍₂來源于甲烷的蒸汽轉(zhuǎn)化。

通過電化學(xué)合成氨是一種環(huán)境友好的，有望替代傳統(tǒng)路徑的方法。通過風(fēng)能或太陽能等可再生能源提供電能，將氮?dú)廪D(zhuǎn)化為氨。最近，鋰介導(dǎo)電化學(xué)合成氨取得了很大的進(jìn)步。然而，該領(lǐng)域受到各種問題的阻礙。

（1）大部分的Li-NRR研究在單室間歇反應(yīng)釜中進(jìn)行，存在明顯的氣體反應(yīng)物傳質(zhì)限制，N₂和H₂必須溶于電解液才能參與反應(yīng)，導(dǎo)致常壓條件下的電化學(xué)合成氨的性能較差（FE和EE都在10%以下）。

（2）在單室間歇反應(yīng)釜中是間歇性的產(chǎn)氨，難以放大生產(chǎn)。

（3）幾乎目前所有的鋰介導(dǎo)電化學(xué)合成氨的陽極都在氧化溶劑作為質(zhì)子源，而且在單室間歇反應(yīng)釜中難以利用氫氣氧化反應(yīng)（HOR）作為可持續(xù)的質(zhì)子源，H₂會(huì)與金屬鋰反應(yīng)。

第一作者：付先彪，Jakob Bruun Pedersen，周院院

通訊作者：Jens K. N?rskov教授，Ib Chorkendorff教授

基于這些挑戰(zhàn)和難題，丹麥科技大學(xué)Jens K. N?rskov教授和Ib Chorkendorff教授等人設(shè)計(jì)了有效面積為25 cm²的連續(xù)流電解池，采用規(guī)整孔尺寸的不銹鋼網(wǎng)作為氣體擴(kuò)散電極來避免傳質(zhì)限制，氮?dú)膺€原（NRR）耦合氫氣氧化（HOR），在常溫常壓條件下，實(shí)現(xiàn)了61%的法拉第效率，13%的能量效率。開發(fā)了在有機(jī)溶劑中穩(wěn)定催化HOR的PtAu合金催化劑，PtAu合金催化劑極大降低了陽極電位，避免了溶劑的氧化。通過原位同位素質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)（D₂氧化），證明了氨中的氫來自于HOR，EtOH作為質(zhì)子穿梭劑。

2021年Science：丹麥技術(shù)大學(xué)Ib Chorkendorff和Jens K. N?rskov最新Science：電化學(xué)合成氨

相關(guān)工作以《Continuous-flow electrosynthesis of ammonia by nitrogen reduction and hydrogen oxidation》為題在《Science》上發(fā)表論文。

論文亮點(diǎn)

（1）首先構(gòu)建了一個(gè)三室連續(xù)流反應(yīng)器（有效面積25 cm²），通過使用不銹鋼網(wǎng)作為氣體擴(kuò)散電極（GDE）來克服氣體傳質(zhì)限制。并且成功在陽極引入了HOR作為可持續(xù)的質(zhì)子源。

（2）針對(duì)有機(jī)電解液中Pt催化HOR中毒的問題（穩(wěn)定性問題），開發(fā)了高活性且抗中毒的PtAu合金催化劑。該催化劑有效降低了陽極電位，增加了鋰介導(dǎo)體系的整體穩(wěn)定性（10 h）。

（3）通過同位素標(biāo)記（D₂氧化）原位質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)，證明了所合成的氨中的氫來自于HOR，而非來自氧化有機(jī)溶劑，并證明了乙醇作為質(zhì)子穿梭劑的能力。

（4）采用了電位循環(huán)法和質(zhì)子/氮?dú)庀拗茀^(qū)域的權(quán)衡策略提高鋰介導(dǎo)合成氨的性能，在常溫常壓條件下，實(shí)現(xiàn)了61%的法拉第效率，13%的能量效率。

圖文介紹

圖1. 用于電化學(xué)合成氨的連續(xù)流反應(yīng)器的示意圖和Li-NRR過程示意圖

圖2. HOR催化劑的理論和實(shí)驗(yàn)探究

圖3.同位素標(biāo)記（D₂氧化）原位質(zhì)譜分析

圖4. 電位循環(huán)法和質(zhì)子/氮?dú)庀拗茀^(qū)域的權(quán)衡策略提高鋰介導(dǎo)合成氨的性能

文獻(xiàn)信息

題目：Continuous-flow electrosynthesis of ammonia by nitrogen reduction and hydrogen oxidation，Science, (2023).

鏈接：https:// 10.1126/science.adf4403

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/1ca805b840/

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