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劉力哲/王沛芳Nature子刊: 交變磁場誘導自旋態(tài)重構(gòu)實現(xiàn)高效電催化OER

析氧反應(yīng)(OER)在電化學能量轉(zhuǎn)換裝置中起著決定性的作用，但目前仍存在缺乏有效的低成本電催化劑以及對緩慢反應(yīng)動力學的了解不足等問題。本文側(cè)重于催化劑和中間體之間與自旋相關(guān)的電荷轉(zhuǎn)移和軌道相互作用，以加速催化反應(yīng)動力學。

基于此，南京大學劉力哲和河海大學王沛芳等報道了一種磁場刺激策略來重新排列具有熱分化超晶格特征金屬-有機框架(MOFs)中的自旋電子占據(jù)態(tài)，其中在周期性空間分布內(nèi)的局部磁場加熱可以使特定活性位點上發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn)，顯示出自旋依賴性反應(yīng)途徑。

作者將低熱導率的有機分子連接起來構(gòu)建隔熱層，同時將配位的磁性離子注入層間作為導熱區(qū)。當定向施加交變磁場(磁刺激)時，由于分子熱絕緣，磁加熱嚴格局限在磁性離子周圍。

因此，可以強制磁交換相互作用來驅(qū)動自旋翻轉(zhuǎn)和重新配置。通過局域磁熱效應(yīng)和自旋交換相互作用之間的協(xié)調(diào)機制，在反應(yīng)位點處實現(xiàn)自旋翻轉(zhuǎn)和重構(gòu)，從而得到優(yōu)異OER性能。

以雙金屬Co_0.8Mn_0.2-MOF材料作為熱差分自旋電子催化劑，其通過磁熱周期性分布以加強自旋軌道相互作用，從而驅(qū)動理想的自旋重構(gòu)。

在OER過程中，該催化劑在~0.27 V過電位下具有高達3514.7 A g_metal^-1的質(zhì)量活性。另外，Co_0.8Mn_0.2-MOF催化劑在高電流密度下連續(xù)運行200 h后仍可保持約95%的初始活性。

Spin-sate reconfiguration induced by alternating magnetic field for efficient oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25095-4

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/1bc26ea6cc/

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