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曹余良/鐘發(fā)平ACS Energy Lett.：基于配位數(shù)規(guī)則的先進(jìn)電解液設(shè)計(jì)

先進(jìn)電解液在下一代鋰二次電池的開發(fā)中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。然而，許多強(qiáng)極性溶劑作為電解液的主要成分，與鋰離子電池中商業(yè)化的石墨負(fù)極不相容。

武漢大學(xué)曹余良、先進(jìn)儲(chǔ)能材料國家工程研究中心鐘發(fā)平等提出了配位數(shù)（CN）規(guī)則的新概念，通過調(diào)節(jié)離子-溶劑配位（ISC）結(jié)構(gòu)來優(yōu)化電解液的電化學(xué)兼容性。

圖1 石墨電極在不同電解液中的首次充放電曲線

基于此規(guī)則，作者將低配位數(shù)溶劑(LCNSs)引入高配位數(shù)溶劑(HCNS)電解液中，以將陰離子誘導(dǎo)到Li⁺的第一個(gè)溶劑化殼中，形成陰離子誘導(dǎo)的ISC(AI-ISC)結(jié)構(gòu)。具有AI-ISC結(jié)構(gòu)的HCNS-LCNS電解液顯示出增強(qiáng)的還原穩(wěn)定性，使石墨負(fù)極的可逆鋰化/脫鋰成為可能。

因此，作者證明了采用LCNSs（DEC、EMC或DMC）作為助溶劑可以大大提高HCNS（PC、DMF或TMP）電解液與商業(yè)石墨負(fù)極的電化學(xué)兼容性。

圖2 不同電解液的紅外光譜表征

通過結(jié)合紅外光譜測(cè)試和DFT計(jì)算，研究發(fā)現(xiàn)LCNSs的影響是由于溶劑分子對(duì) Li⁺的不完全溶劑化，這迫使陰離子進(jìn)入Li⁺的溶劑化殼層，從而在LCNS-HCNS電解液中形成AI-ISC結(jié)構(gòu)，結(jié)果導(dǎo)致更高的LUMO能級(jí)和更好的耐還原性。

CN規(guī)則通過使用不同配位數(shù)的共溶劑調(diào)節(jié)Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，為提高電解液的穩(wěn)定性提供了一種直接而有效的策略。

圖3 簡化的溶劑化模型及對(duì)石墨負(fù)極的穩(wěn)定性

Designing Advanced Electrolytes for Lithium Secondary Batteries Based on the Coordination Number Rule. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02194

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