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無負極固態(tài)鋰電池（AFSSLBs）因其更高的能量密度、安全性和更長的日歷壽命而有望用于下一代儲能系統(tǒng)，尤其是移動儲能領(lǐng)域。然而，由于沒有多余的鋰庫存，鋰電鍍/剝離的低效率導(dǎo)致容量迅速下降。因此，剖析AFSSLBs面臨的困難和挑戰(zhàn)可為提高許多鋰電池的循環(huán)壽命鋪平道路。

在此，清華大學(xué)張強教授、趙辰孜等人基于目前對無負極固態(tài)鋰電池（AFSSLB）的理解與最新進展，逐步闡述了影響其容量退化的關(guān)鍵問題。其中，低庫侖效率（CE）和鋰金屬負極的過電位逐漸升高是導(dǎo)致AFSSLB工作容量下降的主要原因。鑒于AFSSLB中鋰庫存的重要性，無負極研究的主要目標(biāo)是通過減少鋰庫存的不可逆損失來提高CE。

為了實現(xiàn)這一目標(biāo)，必須全面系統(tǒng)地考慮鋰的高還原性、大的體積變化和鋰離子傳輸?shù)牟痪鶆蛐?，以促進有利的鋰沉積形態(tài)并形成合適的界面，確?？焖黉囯x子的傳導(dǎo)并防止固態(tài)電解質(zhì)（SEs）在沉積的鋰金屬上繼續(xù)分解。作者總結(jié)了解決這些問題的主要策略：1）SEs的設(shè)計；2）電解質(zhì)-負極界面的改性；3）對用于鋰金屬沉積的集流體進行調(diào)控。

圖1. AFSSLB容量下降影響因素之間的相互關(guān)系

最后，作者概述了未來AFSSLB研究的幾個可能方向：

1）捕捉關(guān)鍵科學(xué)問題并了解所涉及的故障機制。AFSSLB容量下降涉及電氣、化學(xué)、電化學(xué)和機械故障等耦合多因素，需進行更全面和系統(tǒng)的研究；

2）探索先進的能源材料和制造工藝。除了使用現(xiàn)有材料的組合外，AFSSLBs還需要基本的材料創(chuàng)新；

3）開發(fā)探測固-固界面的先進表征技術(shù)。迫切需要開發(fā)先進的表征工具來指導(dǎo)研究，以深入了解AFSSLB的科學(xué)原理并開發(fā)先進的材料工藝；

4）AI輔助電池設(shè)計。當(dāng)前理論模擬和機器學(xué)習(xí)技術(shù)正在引起科學(xué)界和工業(yè)界的關(guān)注，顯著加快了具有針對性的新材料的研究和開發(fā)；

5）綜合安全性研究。模型安全實驗和對AFSSLBs風(fēng)險的膚淺討論不足以提高對其整體認識和后續(xù)改性，需進行更多具有實用指導(dǎo)的安全測試；

6）擴大市場需求。許多著名的能源創(chuàng)新計劃都瞄準了下一代儲能系統(tǒng)，迫切需要具有高比容量和安全性的AFSSLB。

圖2. 集流體調(diào)控

Anode-Free Solid-State Lithium Batteries: A Review, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201044

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清華張強/趙辰孜AEM綜述: 無負極固態(tài)鋰電池深度剖析

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