二氧化碳的電化學還原(CO2RR)為甲酸在藥物使用、電解冶金、皮革和燃料電池等應用中具有良好的前景;然而,到目前為止,電催化劑的化學和結構變化往往隨著時間的推移導致性能衰減。
因此,多倫多大學Edward H. Sargent和南京大學鐘苗、董昊等人發(fā)現(xiàn)具有不同電負性的合金化可以調節(jié)活性位點的氧化還原電位,并可長時間穩(wěn)定進行CO2RR操作。
在均勻合金B(yǎng)i0.1Sn晶體上原位形成的活性Sn-Bi/SnO2表面,可在電流密度為100 mA cm-2(100天)內表現(xiàn)出高活性和高穩(wěn)定性,同時具有95%的甲酸鹽法拉第效率。
實驗研究和理論計算研究表明,穩(wěn)定的活性位點為關鍵的甲酸鹽中間體*OCHO提供了接近最佳的結合能。使用陽離子交換膜電極組裝裝置,證明了在100小時內穩(wěn)定生產HCOO–溶液(3.4 mol,15 wt%)。
該研究可進一步提高二氧化碳催化產量,并提高該系統(tǒng)在其他C2+液體燃料生產中的更廣泛的適用性
Stable, Active CO2 Reduction to Formate via Redox-modulated Stabilization of Active Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-25573-9
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