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開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定的非均相金屬酞菁（MPc）電催化劑用于CO₂還原仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。近日，清華大學(xué)王訓(xùn)教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種制備鋅（Zn）-金屬酞菁（MPc）分子層-多金屬氧酸鹽（POM）三明治層狀材料的一般合成方法，該催化劑不僅展示了更高的電催化活性，而且能夠進(jìn)行光耦電催化CO₂還原反應(yīng)。

研究發(fā)現(xiàn)，POM的加入可以防止MPc分子層的聚集，有利于活性位點(diǎn)的暴露。該分子層三明治式催化劑（MLSs）表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂還原活性，在-0.7 V vs RHE條件下，在暗場(chǎng)中提供最高的CO法拉第效率（FE_CO）達(dá)到96.1%。

在光照下，在-0.6 V到-0.9V vs RHE的寬電位范圍內(nèi)FE_CO可以達(dá)到93%以上，最大值為96.2%，一氧化碳（CO）轉(zhuǎn)化頻率（TOF_CO）超過(guò)了2060 h^-1。

通過(guò)光電化學(xué)測(cè)試和發(fā)光表征表明，分子層有利于光照下的載流子分離；密度泛函理論（DFT）計(jì)算和電子順磁共振表明，外部光場(chǎng)對(duì)催化性能有2倍的增強(qiáng)作用，因?yàn)楣庹丈湎翪oTAPc環(huán)中的本征LMCT，促進(jìn)了電子從金屬中心向CO2分子的傳輸，自由能計(jì)算進(jìn)一步證明了在激發(fā)態(tài)下抑制了析氫反應(yīng)（HER）副反應(yīng)。

雙重作用共同促進(jìn)了光照下的j_CO和TOF_CO增加以及FE_CO的增加。該工作系統(tǒng)的研究了光電耦合催化CO₂RR催化劑的合成、性能和機(jī)理，為設(shè)計(jì)及合成新型CO₂RR電催化劑提供了指導(dǎo)，也為揭示外場(chǎng)耦合電催化劑的機(jī)理提供了新思路。

Polyoxometalate Interlayered Zinc-Metallophthalocyanine Molecular Layer Sandwich as Photocoupled Electrocatalytic CO₂ Reduction Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c05580.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c05580.

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清華大學(xué)王訓(xùn)JACS：三明治式光電耦合催化CO2還原

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