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鉑是直接甲醇燃料電池中最有效的陽極甲醇氧化反應(yīng)(MOR)催化劑。鉑的電催化活性高度依賴于其幾何結(jié)構(gòu)和周圍環(huán)境。為了提高M(jìn)OR活性和減少Pt的負(fù)載，傳統(tǒng)的策略集中在以下兩方面：

1. 調(diào)整Pt的結(jié)構(gòu)和/或形態(tài)(例如，通過制造空心/框架或核殼Pt);

2. 與其他元素(如Co, Ni, Sn, Bi等)復(fù)合。

然而，這些催化劑中的鉑通常是直徑大于1 nm的納米粒子，導(dǎo)致質(zhì)量活性不理想。此外，在MOR中，鉑納米顆粒容易被吸附中間體(CO_ads)毒化，導(dǎo)致活性損失。因此，開發(fā)新型高活性、抗中毒的Pt基MOR電催化劑具有重要的現(xiàn)實意義和基礎(chǔ)意義。

單原子催化劑(SACs)是目前新興的一類催化劑，對許多電催化反應(yīng)具有非凡的活性，包括OER和HER，以及O₂，CO₂和N₂還原，氫和甲酸氧化。Pt SACs具有充分利用Pt原子和良好的CO氧化能力。然而，MOR中甲醇的電化學(xué)脫氫生成CO需要至少三個相鄰的Pt原子。此外，有報道稱碳納米管上鉑單原子組成的SACs對MOR無活性。但值得注意的是，這些研究只關(guān)注Pt活性中心而不是整個催化劑，忽視了Pt周圍的環(huán)境。因此，提高單原子Pt對MOR的活性是一個具有科學(xué)意義和挑戰(zhàn)性的課題。

香港科技大學(xué)的Francesco Ciucci課題組對單原子Pt的MOR反應(yīng)活性進(jìn)行了深入的研究，開發(fā)了對MOR反應(yīng)具有良好催化活性的催化劑，成果發(fā)表在Nature Communications上。

作者設(shè)計了兩種類型的Pt單原子催化劑，通過簡單的吸附-浸漬法制備方法，將單個Pt原子固定在RuO₂和炭黑(VFC-72)上，分別得到Pt₁/RuO₂和Pt₁/VFC-72。作者發(fā)現(xiàn)Pt₁/RuO₂在堿性介質(zhì)中對甲醇氧化具有良好的電催化活性，其質(zhì)量活性是商業(yè)Pt/C的15.3倍（6766 vs. 441 mA mg^-1_Pt）。相比之下，炭黑上的單原子Pt是惰性的。此外，Pt₁/RuO₂的質(zhì)量活性優(yōu)于之前開發(fā)的大多數(shù)Pt基催化劑。Pt₁/RuO₂對CO中毒具有很高的耐受性，從而具有出色的催化穩(wěn)定性。從頭算模擬和實驗表明，Pt-O_3f(3重配位鍵合O)-Ru_cus（配位不飽和Ru）鍵與Pt₁/RuO₂中未配位的橋接O的存在有利于甲醇的電化學(xué)脫氫，具有比Pt-C和Pt-Ru較低的能壘和起始電位。

這一發(fā)現(xiàn)為探索MOR及相關(guān)醇氧化反應(yīng)的Pt SACs提供了途徑。

圖文詳情

Nature子刊：單原子甲醇氧化，活性是商業(yè)鉑碳的15倍！