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Small Methods：P摻雜的三明治Si負(fù)極實(shí)現(xiàn)高初始庫侖效率和低容量衰減

初始可逆性和優(yōu)異的容量保持率是高性能鋰離子電池（LIBs）中高容量電極材料成功的關(guān)鍵要求，并給開發(fā)帶來了許多挑戰(zhàn)。硅因其出色的理論容量而被認(rèn)為是一種很有前途的負(fù)極材料，然而它在鋰化/脫鋰過程中存在巨大的體積變化和不穩(wěn)定SEI的連續(xù)形成，最終導(dǎo)致初始庫侖效率（ICE）低和容量衰減嚴(yán)重。

在此，韓國漢陽大學(xué)Kuk Young Cho、韓國材料科學(xué)研究所（KIMS）Dong-Ho Kim及公州大學(xué)Sukeun Yoon等人為了規(guī)避這些挑戰(zhàn)，使用P摻雜和SiO_x的組合設(shè)計和制備了一種沒有預(yù)鋰化的新型三明治Si負(fù)極 (SiO_x /Si/SiO_x)層。由于高可逆性同時保持結(jié)構(gòu)完整性，具有比Si更高電導(dǎo)率的P摻雜SiO_x層表現(xiàn)出高 ICE。

SiO_x（其中X接近1）能夠防止體積變化并充當(dāng)活性材料，用Si設(shè)計的兩個SiO_x層減少了電極-電解液界面的表面接觸面積，從而顯著防止了由不穩(wěn)定的SEI形成引起的Si表面降解。

圖1. 三明治Si負(fù)極 (SiO_x /Si/SiO_x)層的制備及表征

因此，Si負(fù)極與SiO_x層結(jié)合表現(xiàn)出90.4%的最高ICE和3534 mAh g^-1的高初始比容量。

此外，它在100次循環(huán)后保持了2969 mAh g^-1的比容量，因此表現(xiàn)出低容量衰減。研究表明，通過鋰化/脫鋰，鋰離子可以轉(zhuǎn)移到P摻雜的Si和SiO_x層，這顯著提高了Si負(fù)極的鋰離子擴(kuò)散系數(shù)。此外，SiO_x層有利于更快的鋰離子傳輸，并作為非晶Si大量體積變化的緩沖層。綜上所述，該研究所提出的負(fù)極及其制造策略有望實(shí)現(xiàn)Si薄膜負(fù)極在高能量密度和高功率密度LIB中的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. Si和Si/SiO_x沉積電極的電化學(xué)性能

P-Doped SiO_x/Si/SiO_x Sandwich Anode for Li-Ion Batteries to Achieve High Initial Coulombic Efficiency and Low Capacity Decay, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101052

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