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二維碳材料，如石墨烯，由于其共軛碳網絡結構中獨特的π-電子系統(tǒng)，所產生的特殊載流子輸運特性，引起了人們的特別關注。為了補充零禁帶石墨烯，材料科學家們投入了相當大的精力，來識別二維碳材料。然而，制備大尺寸帶隙適中的單晶二維碳材料是一個挑戰(zhàn)。

在此，來自中國科學院化學研究所的鄭健等研究者，通過層間鍵合解理策略，制備了一種大尺寸的單晶二維碳材料，即單層準六方相富勒烯(C₆₀)。相關論文以題為“Synthesis of a monolayer fullerene network”于2022年06月15日發(fā)表在Nature上。

二維(2D)材料，由于其獨特的電子和光學特性，而引起了人們的極大興趣，這些特性源于單層極限中的量子約束。其中，二維碳材料最為引人注目。共軛碳網絡結構的二維碳材料，表現(xiàn)出特殊的載流子輸運特性，這是由其獨特的π電子體系引起的。

碳元素是元素周期表中最通用的元素之一，在sp、sp²和sp³雜化中，碳元素可以與自身或幾乎所有元素結合。通過改變雜化碳原子網絡中的周期性結合圖案，研究表明二維碳材料的物理性質具有很大的多樣性，包括可調諧的帶隙，從金屬、半導體或絕緣，它們在晶體管、儲能器件和超導體中有廣泛的應用。為了進一步探索二維碳網絡的有趣性質，人們已經付出了大量的努力，而這些性質與網絡的拓撲結構密切相關。因此，研究二維碳同素異形體，特別是帶隙碳同素異形體的研究已經開展。

到目前為止，關于二維材料的報道，還局限于單原子結構單元交織的周期性網絡結構。用先進的結構單元(如簇)建造二維結構，是一個很少被研究的概念。納米團簇被稱為人造原子，可以以類似于原子的方式結合，從而構建高級結構。由納米團簇結構單元構建的二維結構，有望具有優(yōu)越的拓撲結構和獨特的性能；然而，這些結構尚未被報道。

富勒烯(C₆₀)是典型的碳團簇。在極高的壓力下，C₆₀發(fā)生聚合，形成簇間共價鍵，形成C₆₀的層狀結構。這樣的C₆₀聚合物層，在二維平面上呈現(xiàn)出碳團簇重復排列的規(guī)則起伏拓撲結構，具有有趣的電子、磁性性質。然而，由于其在常壓下的低收率和亞穩(wěn)性，從層狀聚合物C₆₀制備具有穩(wěn)定有序結構的原子尺度二維聚合物C₆₀是相當具有挑戰(zhàn)性的，進一步阻礙了其本征性質的研究。

在此，研究者制備了原子尺度的二維聚合物C₆₀，這是一種二維碳材料，其框架由C₆₀分子在一個平面上共價鍵合形成周期性的納米團簇網絡結構。通過調節(jié)Mg和C₆₀的比例，在常壓下通過簡單反應合成了兩種穩(wěn)定的鎂插層聚合物C₆₀塊體單晶，它們是緊密堆積的準六邊形和準四邊形相。

采用有機陽離子切片的方法，從準六方體單晶中剝離出單層聚合物C₆₀，從準四方體單晶中剝離出多層聚合物C₆₀。這兩種原子尺度的二維聚合物C60材料，都具有較高的結晶度和獨特的拓撲結構。與石墨烯和游離C₆₀相比，單層聚合物C₆₀具有約1.6 eV的能帶隙，這表明其在半導體器件中的潛在應用；此外，還表現(xiàn)出良好的熱力學穩(wěn)定性。此外，由于非對稱晶格結構，在單層聚合物C₆₀中觀察到顯著的面內各向異性性質，包括各向異性聲子模和電導率，使其成為功能化電子器件的一種有前途的面內各向異性二維材料。

圖1. 用單晶XRD測定了qHP C₆₀和qTP C₆₀的晶體結構

圖2. 單層qHP C₆₀和多層qTP C₆₀

圖3. qHP C₆₀的拉曼光譜和能帶結構

圖4. qHP C₆₀的各向異性性質

綜上所述，研究者成功地制備了具有周期性排列簇狀拓撲結構的穩(wěn)定晶體單層聚合物C₆₀。單分子層qHP C₆₀的非對稱晶格結構，導致了明顯的面內各向異性性質，如雙對稱的各向異性電導率。單層聚合物C₆₀約1.6 eV的中等禁帶，彌合了半金屬石墨烯和大禁帶富勒烯之間的能隙，使聚合物C₆₀成為二維光電器件的潛在候選材料。研究者對單層聚合物C₆₀的研究，有望為探索具有獨特拓撲結構和性能的二維碳提供新的視角。

文獻信息

Hou, L., Cui, X., Guan, B.?et al.?Synthesis of a monolayer fullerene network.?Nature?606,?507–510 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04771-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04771-5

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