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陳名揚(yáng)/祝艷ACS Catal.：調(diào)控Au簇催化劑活性位點(diǎn)助力電化學(xué)CO2還原

在多相催化中，由于缺乏精確控制分子尺度下界面化學(xué)的能力，構(gòu)建催化劑活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)和組成以區(qū)分反應(yīng)分子仍面臨巨大的挑戰(zhàn)。

近日，北京科技大學(xué)陳名揚(yáng)副教授和南京大學(xué)祝艷教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)選擇性地切割A(yù)u-S或C-S鍵（可以通過(guò)Cd摻雜控制）來(lái)識(shí)別用于CO₂電還原反應(yīng)（CO₂RR）的硫代酸鹽配體保護(hù)的金納米簇的反應(yīng)位點(diǎn)。

通過(guò)研究表明，部分配體上發(fā)生的C-S鍵斷裂導(dǎo)致開(kāi)放S位點(diǎn)的產(chǎn)生，而這些位點(diǎn)能夠很容易地結(jié)合CO₂分子并且催化其還原，而Au-S鍵的斷裂則產(chǎn)生暴露的金屬位點(diǎn)，有利于H₂的生成，被認(rèn)為是CO₂RR的主要完全反應(yīng)。

作者僅通過(guò)配體衍生進(jìn)一步調(diào)整這兩類反應(yīng)位點(diǎn)的反應(yīng)活性，在合理設(shè)計(jì)高性能催化劑方面具有很大的應(yīng)用潛力。

此外，該工作有望促進(jìn)金屬-配體界面和金屬-配體反應(yīng)相互作用的研究，為高性能催化劑定制反應(yīng)位點(diǎn)提供前景。

Active-Site Tailoring of Gold Cluster Catalysts for Electrochemical CO₂ Reduction. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02193.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02193.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/e607158e6f/

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