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包括LaNiO₃在內(nèi)的稀土鎳酸鹽是用于水電解產(chǎn)生氧氣的有前途的催化劑。Fe替代Ni可以顯著增強(qiáng)LaNiO₃的析氧反應(yīng)(OER)活性。然而，F(xiàn)e在增加OER活性方面，對(duì)結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的作用仍然不明確。

因此，太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Scott A. Chambers、Yingge Du、Le Wang和俄勒岡州立大學(xué)Kelsey A. Stoerzinger等研究了Fe取代對(duì)一組高質(zhì)量外延LaNi_1-xFe_xO₃(LNFO)薄片(x=0、0.125、0.25、0.33、0.375、0.5和1.0)中Ni價(jià)態(tài)和OER活性的影響。

Nano Letters：用于水氧化的外延LaNi1-xFexO3薄片電子結(jié)構(gòu)的變化

研究人員發(fā)現(xiàn)，在LNO中，F(xiàn)e取代Ni會(huì)誘導(dǎo)電子從Fe位點(diǎn)轉(zhuǎn)移到Ni位點(diǎn)，將Ni從Ni³⁺還原為Ni²⁺并將Fe從Fe³⁺氧化為Fe⁴⁺。

Fe取代產(chǎn)生的高價(jià)Fe⁴⁺狀態(tài)對(duì)E_F附近的占據(jù)和未占據(jù)的DOS做出了重要貢獻(xiàn)。這些變化反過(guò)來(lái)又通過(guò)Ni-O-Fe橋增加了總TM 3d態(tài)的帶寬，并增強(qiáng)了TM 3d-O 2p雜化，提高了OER活性。

此外，Ni²⁺/Ni³⁺和Fe³⁺/Fe ⁴⁺比率都隨著LNFO中Fe含量的增加而增加，由于較長(zhǎng)的Ni-O (Fe-O)鍵長(zhǎng)，導(dǎo)致在較x下更大的晶格參數(shù)Ni²⁺(Fe³⁺)。較長(zhǎng)的TM-O鍵長(zhǎng)主要降低Ni 3d帶寬并導(dǎo)致更強(qiáng)的庫(kù)侖排斥。

增加的庫(kù)侖排斥導(dǎo)致占據(jù)的Ni 3d/O 2p和未占據(jù)的Fe 3d/O 2p雜化帶之間的帶隙開(kāi)口，減少了TM 3d帶寬并削弱了TM 3d/O 2p雜化。因此，LNFO中具有37.5% Fe替代的催化劑具有火山狀OER催化趨勢(shì)并且最為活躍。

Understanding the Electronic Structure Evolution of Epitaxial LaNi_1-xFexO₃ Thin Films for Water Oxidation. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c0290

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