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不良應力導致的差界面穩(wěn)定性和循環(huán)性能不足阻礙了硅微粒（μSi）作為下一代高能量密度鋰離子電池負極材料的商業(yè)應用。

圖1. 聚合物設計及作用示意

北京化工大學劉棟等通過將聚丙烯酸的剛度和羧基丁腈橡膠的柔軟度進行耦合，設計了一種概念新穎的物理化學雙交聯(lián)導電聚合物網(wǎng)絡，該網(wǎng)絡還通過引入高度支化的單寧酸作為物理交聯(lián)劑獲得多個氫鍵。

當Si顆粒在鋰化過程中膨脹時，高彈性橡膠鏈段和多個氫鍵通過有序的氫鍵斷裂和折疊的分子鏈滑動來緩沖劇烈的應力，從而穩(wěn)定電極界面并增強循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2. 基于不同粘結劑的硅負極的電化學性能

正如預期的那樣，所得電極（μSi/PTBR）在2 A g^?1下的循環(huán)中，從第19次的2027.9 mAh g^?1到第200次的1945.7 mAh g^–1，提供了前所未有的高容量保持率～97%。同時，這種獨特的應力耗散策略也適用于穩(wěn)定SiO_x負極，其在1.5 A g^?1下的1000次循環(huán)中，每循環(huán)的容量損失低得多，約為0.012%。

此外，原子力顯微鏡分析和有限元模擬揭示了物理化學雙交聯(lián)導電聚合物網(wǎng)絡優(yōu)異的應力分布能力?？傮w而言，這項工作為能量密集型電池的實用高容量負極提供了一種有效的能量耗散策略。

圖3. 導電聚合物網(wǎng)絡的應力分布能力和鋰化過程中μSi/PTBR的演變

Physicochemical Dual Crosslinking Conductive Polymeric Networks Combining High Strength and High Toughness Enable Stable Operation of Silicon Microparticles Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301320

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