美國萊斯大學(xué)Aditya D. Mohite和Jean-Christophe Blancon等人在Nature Nanotechnology上發(fā)表文章，Light-activated interlayer contraction in two-dimensional perovskites for high-efficiency solar cells，高效太陽能電池中二維鈣鈦礦的光激活層間收縮。在這里，作者表明，對DJ和ACI二維雜交鈣鈦礦的連續(xù)光照會(huì)導(dǎo)致晶格收縮，鈣鈦礦層平面內(nèi)方向的晶格參數(shù)下降0.4%，平面外方向的晶格收縮>1%。在連續(xù)光照下對單個(gè)晶體和薄膜進(jìn)行的原位X射線光電子光譜（XPS）測量顯示，在光照后，碘離子會(huì)變得缺電子（帶正電荷或氧化），這觸發(fā)了跨越有機(jī)屏障的I-I相互作用的增強(qiáng)。這降低了有效的層間距離，并導(dǎo)致載流子的遷移率增加三倍。重要的是，遷移率的突然變化與原位器件掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）中晶格收縮的開始完全同步。此外，與光強(qiáng)相關(guān)的GIWAXS和遷移率測量闡明了一種基于滲流的機(jī)制，這解釋了遷移率的三倍增加以及觀測光誘導(dǎo)變化的時(shí)間尺度和隨后的弛豫。理論計(jì)算表明，空穴在碘原子上的局域化導(dǎo)致電子在堆積軸上有更大的色散，這與實(shí)驗(yàn)中觀察到的電荷增強(qiáng)輸運(yùn)是一致的。改進(jìn)的電荷傳輸使得基于DJ的光伏器件的效率從15.6%大幅提高到18.3%，主要是由于電荷收集的改善，體現(xiàn)為太陽能電池的填充因子和開路電壓的增加。這些結(jié)果有兩個(gè)關(guān)鍵影響。首先，結(jié)果表明，通過選擇合適的層間陽離子，并利用2D雜交鈣鈦礦對外部刺激的敏感性，可以克服平面外方向的帶隙不連續(xù)性，并實(shí)現(xiàn)更接近3D鈣鈦礦的電荷輸運(yùn)特性。其次，這些結(jié)果為理解和調(diào)整新的光與物質(zhì)相互作用鋪平了道路。
Li, W., Sidhik, S., Traore, B. et al. Light-activated interlayer contraction in two-dimensional perovskites for high-efficiency solar cells. Nat. Nanotechnol. (2021).
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