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將聚合物設(shè)計(jì)與催化劑表面科學(xué)相結(jié)合是調(diào)整和優(yōu)化電化學(xué)反應(yīng)器的一個(gè)有前途的方向，可能會(huì)影響能源和可持續(xù)性的長(zhǎng)期目標(biāo)。特別是，無機(jī)催化劑表面和有機(jī)基離聚物之間的相互作用為控制反應(yīng)選擇性和提高活性提供了途徑。

近日，美國斯坦福大學(xué)鮑哲南教授和Thomas F. Jaramillo、美國勞倫斯利弗莫爾國家實(shí)驗(yàn)室Christopher Hahn（共同通訊作者）等人研究了基于咪唑鎓的離聚物在Ag表面電催化CO₂還原為CO（CO₂R）中的作用，發(fā)現(xiàn)它們對(duì)CO₂R活性沒有影響，但強(qiáng)烈促進(jìn)了競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER）。

鮑哲南等JACS：咪唑離聚物修飾Ag催化劑表面以調(diào)控電化學(xué)CO2還原中的析氫速率

作者通過研究HER和CO₂R速率對(duì)CO₂和HCO₃^–濃度的依賴性，開發(fā)了一個(gè)動(dòng)力學(xué)模型，該模型將HER促進(jìn)歸因于咪唑鎓離聚物對(duì)HCO₃^–還原的內(nèi)在促進(jìn)。作者還表明通過改變咪唑環(huán)上的取代基來改變離聚物結(jié)構(gòu)可以調(diào)控對(duì)HER的促進(jìn)作用。

此外，通過塔夫脫空間參數(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算對(duì)這種離聚物-結(jié)構(gòu)依賴性進(jìn)行分析，表明咪唑環(huán)上官能團(tuán)的空間體積減少了離聚物對(duì)HCO₃^–和Ag表面的接觸，從而限制了促進(jìn)效果。

該研究結(jié)果有助于制定CO₂R中離聚物催化劑相互作用的設(shè)計(jì)規(guī)則，并且推動(dòng)進(jìn)一步的工作，以精確揭示確定電催化行為的初級(jí)和次級(jí)配位之間的相互作用。

Chemical Modifications of Ag Catalyst Surfaces with Imidazolium Ionomers Modulate H₂ Evolution Rates during Electrochemical CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06212.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06212.

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