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?吳文婷/吳明鉑ACS Catal.：一舉兩得！含N3C空位的g-C3N4串聯(lián)光催化H2O2和催化C3H6環(huán)氧化

環(huán)氧丙烷(PO)是生產(chǎn)聚氨酯、聚酯、丙二醇等工業(yè)化學(xué)品的重要中間體。目前，生產(chǎn)PO的主要方法是氯醇法和共氧化法，這兩種方法的加工過程都很復(fù)雜，而且容易產(chǎn)生多種有害副產(chǎn)品。以鈦硅分子篩(TS-1)為催化劑，H₂O₂為氧化劑，甲醇(CH₃OH)為溶劑的H₂O₂氧化生產(chǎn)PO(HPPO)被認(rèn)為是一種突破性的方法，因?yàn)樵摲椒ň哂蠵O選擇性高(>95%)和環(huán)境友好的特點(diǎn)。

從經(jīng)濟(jì)和環(huán)保的角度出發(fā)，負(fù)載在TS-1上的新型金屬納米顆粒(例如Au或Ag)通過催化H₂和O₂原位生成H₂O₂并直接用于C₃H₆環(huán)氧化表現(xiàn)出巨大潛力。然而，貴金屬的使用增加了生產(chǎn)成本，而且金屬的燒結(jié)可能導(dǎo)致活性位點(diǎn)的堵塞，最終導(dǎo)致催化劑失活。此外，使用H₂帶來了重大的安全隱患。因此，制備非金屬催化劑，在溫和條件下利用O₂和H₂O原位生成H₂O₂催化C₃H₆環(huán)氧化反應(yīng)具有重要意義。

基于此，中國石油大學(xué)(華東)吳文婷和吳明鉑等構(gòu)建了一個(gè)串聯(lián)體系，實(shí)現(xiàn)了光催化原位生產(chǎn)H₂O₂耦合C₃H₆環(huán)氧化。在該串聯(lián)體系中，利用Ar熱解和超分子自組裝前驅(qū)體的協(xié)同作用，一步合成了含有N₃C空位的g-C₃N₄光催化劑，并利用鈦硅分子篩-1(TS-1)催化C₃H₆環(huán)氧化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在光照條件下，利用O₂可以高效(5515 μmol g^?1 h^?1)、高選擇性(99.1%)地生產(chǎn)PO。同時(shí)，研究人員開發(fā)了相容的溶劑體系(CH₃OH/H₂O)，生成的H₂O₂可直接用于C₃H₆環(huán)氧化反應(yīng)，無需進(jìn)一步分離純化，節(jié)約了反應(yīng)成本。

基于CN-Ar對H₂O₂生成的優(yōu)異光催化性能和相容的溶劑體系，研究人員揭示了光催化H₂O₂和C₃H₆環(huán)氧化的串聯(lián)機(jī)理：N₃C空位使CN-Ar具有良好的電子-空穴分離能力，光生電子可以促進(jìn)?O₂^–的生成，空穴不僅可以氧化CH₃OH提供H⁺，還可以氧化?O₂^–生成¹O₂，?O₂^–和¹O₂雙重途徑顯著促進(jìn)了H₂O₂的生成；在CH₃OH的輔助下，TS-1可以有效地催化光生H₂O₂氧化C₃H₆得到PO。

據(jù)報(bào)道，光生空穴可以作為 Lewis酸中心促進(jìn)環(huán)氧化合物的開環(huán)反應(yīng)，串聯(lián)系統(tǒng)中足夠多的CH₃OH可以快速捕獲光生孔并有效抑制PO的開環(huán)。總的來說，在溫和條件下，該串聯(lián)體系可以有效地提高PO的選擇性，避免傳統(tǒng)工業(yè)中由于高溫和H₂的存在而產(chǎn)生的副反應(yīng)，同時(shí)該串聯(lián)體系為原位生成的H₂O₂與其它反應(yīng)體系的有效利用提供了參考范例。

Boosting C₃H₆ Epoxidation via Tandem Photocatalytic H₂O₂ Production over Nitrogen-Vacancy Carbon Nitride. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02904

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