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?黃云輝/李真AEM：BMIm+誘導(dǎo)（002）平面擇優(yōu)生長實(shí)現(xiàn)長循環(huán)水系鋅電

鋅枝晶的失控生長是導(dǎo)致水系鋅離子電池（AZIBs）短路失效的主要原因，使用電解液添加劑來控制晶體生長是緩解枝晶問題最方便的策略之一。然而，由于沉積層的結(jié)構(gòu)重建，大多數(shù)添加劑在循環(huán)過程中會(huì)不穩(wěn)定。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授、李真教授等人引入了一種咪唑陽離子，即1-丁基-3-甲基咪唑陽離子（BMIm⁺離子）作為電解液添加劑，以誘導(dǎo)（002）面的優(yōu)先生長并抑制鋅枝晶的形成。

具體而言，作者通過添加BMImOTf離子液體將BMIm⁺離子引入到2 M ZnSO₄電解液中。BMIm⁺離子中有一個(gè)咪唑環(huán)，可以吸附在某些金屬的表面。

在沒有添加劑（命名為Blank）的情況下，Zn²⁺會(huì)優(yōu)先沉積在一些由（100）和（101）平面組成的尖端上，并且在循環(huán)過程中很容易形成Zn枝晶。

而當(dāng)BMIm⁺離子濃度為0.02 M時(shí)（命名為0.02 M BMIm⁺），大部分BMIm⁺離子將優(yōu)先吸附在Zn負(fù)極的（100）和（101）平面上，迫使Zn²⁺的沉積主要被誘導(dǎo)到（002）面，最終形成扁平致密的沉積層。

圖1. BMIm⁺離子誘導(dǎo)的（002）平面優(yōu)先生長示意圖

因此，在BMIm⁺離子的調(diào)控下，即使在10 mA cm^-2的高電流密度和10 mAh cm^-2的大面積容量下，Zn||Zn對稱電池仍能穩(wěn)定循環(huán)1000小時(shí)，比在Blank中循環(huán)長約15倍，這證實(shí)BMIm⁺離子在較高放電/充電電流密度和大面積容量下在操控晶體取向方面具有出色的穩(wěn)定性。同時(shí)，0.02 M BMIm⁺中循環(huán)的Zn||Cu電池顯示出超過4500次循環(huán)的優(yōu)異穩(wěn)定性且平均CE達(dá)到99.8%。

更令人鼓舞的是，NH₄V₄O₁₀||Zn軟包電池可在0.4 A g^-1下240次循環(huán)后保持12.4 mAh的可逆容量，而在Blank中運(yùn)行的軟包電池在63次循環(huán)后出現(xiàn)短路。事實(shí)證明，引入BMIm⁺ 離子是一種有效抑制鋅枝晶生長的簡便方法，該添加劑表現(xiàn)出超穩(wěn)定的效果，可促進(jìn)AZIBs的實(shí)際商業(yè)應(yīng)用。

圖2. NH₄V₄O₁₀||Zn軟包電池在不同電解液中的性能

Inducing the Preferential Growth of Zn (002) Plane for Long Cycle Aqueous Zn-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203254

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