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中南賴延清/洪波EnSM：自適應(yīng)人工SEI層實現(xiàn)鋰負極超致密鋰沉積

眾所周知，鋰金屬在下一代可充電池中起著關(guān)鍵作用。然而，鋰枝晶的不受控制的生長導(dǎo)致低庫侖效率和鋰金屬電池應(yīng)用中的安全問題。鋰金屬的高容量和穩(wěn)定致密沉積對于高能量密度電池具有重要意義。

中南大學(xué)賴延清、洪波等提出將適度取代的羧甲基纖維素鋰(CMC-Li)作為人工SEI層，其具有高離子遷移數(shù)(0.66)、高楊氏模量(24.6 GPa)和良好的親鋰性，并可以適應(yīng)鋰負極的體積變化，因此可以在銅集流體上實現(xiàn)超致密的鋰沉積。

圖1 材料表征

豐富的氫鍵結(jié)構(gòu)使CMC-Li大分子交聯(lián)成致密的均勻?qū)?，以防止鋰枝晶刺穿并調(diào)節(jié)鋰沉積過程中的體積膨脹。羧甲基纖維素中鋰離子的取代可提高離子電導(dǎo)率并重新分配鋰離子通量，從而在平面銅箔中實現(xiàn)超致密沉積。因此，即使在10 mA cm^-2 的更高電流密度和10 mAh cm^-2的容量下，Li@CMC-Li在60 mV的極化電壓下仍顯示出更強的保護能力至300 h。

此外，SEM圖像和Li連續(xù)沉積行為的原位觀察證明CMC-Li層是一種自適應(yīng)人工SEI層，可以防止鋰枝晶滲透并適應(yīng)Li沉積過程中的體積膨脹過程。CMC-Li層可以被電解液滲透，自由移動的鋰離子含量增加，從而導(dǎo)致高Li⁺遷移數(shù)。XPS結(jié)果表明CMC-Li層阻止了鋰和電解液之間的連續(xù)副反應(yīng)。

圖2 對稱電池性能

得益于上述優(yōu)勢，CMC-Li@Li||NCM613全電池在實用條件下的第4次循環(huán)時提供了165 mAh g^-1的高比容量，并且在200次循環(huán)后保持在132 mAh g^-1，容量保持率為80%。

這種簡單的酸化和鋰取代策略在有機聚合物中的應(yīng)用顯示出巨大的潛力，這為在高能量密度鋰電池中開發(fā)實用的SEI層開辟了新的機會。

圖3 全電池性能

A Self-adapting Artificial SEI Layer Enables Superdense Lithium Deposition for High Performance Lithium Anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.022

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