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分子氧活化(MOA)過(guò)程往往是光催化選擇性有機(jī)轉(zhuǎn)化(如芳香醇氧化)的限速步驟。

南郵王龍祿和湖南大學(xué)夏新年等首次使用光熱催化平臺(tái)探索了光熱效應(yīng)和連續(xù)熱電子注入誘導(dǎo)高效MOA的協(xié)同作用，并提出了協(xié)同作用誘導(dǎo)BA光催化氧化高選擇性和活性機(jī)理的新見解。

王龍祿/夏新年Appl. Catal. B.: 光熱效應(yīng)和連續(xù)熱電子注入?yún)f(xié)同誘導(dǎo)增強(qiáng)的分子氧活化促進(jìn)光催化劑有效選擇氧化苯甲醇

作者通過(guò)簡(jiǎn)便的水浴加熱方法成功制備了具有光熱效應(yīng)的等離子體0D/2D W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)。優(yōu)化后的W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)在BA氧化為BAD方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性(68.6%)和選擇性(>99.0%)，優(yōu)于純W₁₈O₄₉和ZIS。

W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)顯示出更大的光吸收能力和更快的光生電荷分離和轉(zhuǎn)移。更重要的是，通過(guò)光熱效應(yīng)和連續(xù)熱電子產(chǎn)生的協(xié)同作用，MOA在W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)上的效率顯著提高，從而實(shí)現(xiàn)了高光催化活性。

另外，W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)優(yōu)異的光催化活性包括三個(gè)方面的原因。

一、W₁₈O₄₉的LSPR效應(yīng)負(fù)載將W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)的光吸收邊緣從可見光擴(kuò)展到近紅外區(qū)域，提高了光能的利用率。

二、由于W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)屬于Z型異質(zhì)結(jié)，極大地促進(jìn)了光生載流子的分離和傳輸效率。

三、基于實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算，分子氧可以通過(guò)光熱效應(yīng)和連續(xù)熱電子注入的協(xié)同作用高效快速地活化，產(chǎn)生豐富的?O₂^–，從而顯著提高了W₁₈O₄₉/ZIS異質(zhì)結(jié)的BA氧化的光催化活性。

Photothermal effect and continuous hot electrons injection synergistically induced enhanced molecular oxygen activation for efficient selective oxidation of benzyl alcohol over plasmonic W₁₈O₄₉/ZnIn₂S₄ photocatalyst. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120675

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