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文章簡(jiǎn)介

南策文院士團(tuán)隊(duì)最新AERS：不同制備工藝對(duì)富氯硫銀鍺礦硫化物電解質(zhì)結(jié)構(gòu)與離子電導(dǎo)率的影響

近日，清華大學(xué)南策文院士、武漢理工大學(xué)王碩副研究員等人在能源材料國(guó)際期刊Advanced Energy & Sustainability Research發(fā)表題為“Effect of Processing on Structure and Ionic Conductivity of Chlorine-Rich Lithium Argyrodite”的研究論文。

硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)由于其高離子電導(dǎo)率和低成本而越來(lái)越受到全固態(tài)電池的關(guān)注。然而，不同合成路線下富含鹵素的硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)與離子傳輸之間的關(guān)系仍然難以捉摸。

在這項(xiàng)工作中，我們系統(tǒng)地研究了合成路線（如退火條件和球磨）對(duì)硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的結(jié)構(gòu)、離子電導(dǎo)率和活化能的影響。與高能球磨后退火相比，使用快速干混后退火可以獲得相當(dāng)?shù)碾x子電導(dǎo)率。采用這些電解質(zhì)與單晶 LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2配合的固態(tài)電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，表明富氯硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)是一種很有前途的電解質(zhì)，未來(lái)可應(yīng)用于全固態(tài)電池領(lǐng)域。

主要內(nèi)容

圖1. 富鹵Li6-xPS5-xCl1+x (0 < x ≤ 0.7)硫化物電解質(zhì)兩條合成路線示意圖，包括520rpm高能球磨16h后退火，18000rpm快速干混 3 分鐘，然后進(jìn)行熱處理。Li6-xPS5-xCl1+x的晶體結(jié)構(gòu)圖

圖2. BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品在不同溫度下（a，b）退火 3 小時(shí)和（c，d）在 450 °C 下退火不同的持續(xù)時(shí)間的 X 射線衍射圖。(e) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 (f) DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 樣品在不同溫度下退火 6 小時(shí)后的 X 射線衍射圖。

圖3. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 (b) DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品在不同溫度（350、400、450、500 和 550 °C）下退火 3 小時(shí)的拉曼光譜

圖4. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的離子電導(dǎo)率和活化能隨退火溫度變化關(guān)系，(b) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的離子電導(dǎo)率隨退火持續(xù)時(shí)間的變化關(guān)系，(c) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 的離子電導(dǎo)率隨退火溫度的變化關(guān)系，( d) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 樣品在 430 °C 下退火 6 小時(shí)后的 Arrhenius 圖。

圖5. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5-450-3h 樣品的 SEM 圖像和相應(yīng)的 (b) 硫和 (c) 磷和 (d) 氯 EDX 圖。

圖6. In/InLi | Li5.5PS4.5Cl1.5 | s-NCM83(coated)- Li5.5PS4.5Cl1.5 全固態(tài)電池在 0.2 mA cm-2 下在室溫下的循環(huán)性能和 (b) 電池在不同循環(huán)下相應(yīng)的放電-充電電壓曲線，(c) 電池經(jīng)過(guò)第 1 次和第 80 次充電后的奈奎斯特圖以及相應(yīng)的擬合圖。

結(jié)論

總之，我們系統(tǒng)地研究了在不使用/使用高能球磨，在不同的退火溫度和持續(xù)時(shí)間的情況下，合成的硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的結(jié)構(gòu)演變、離子電導(dǎo)率和活化能。我們發(fā)現(xiàn)通過(guò)快速干混然后退火制備的 Li5.5PS4.5Cl1.5 和 Li5.3PS4.3Cl1.7 SEs 的離子電導(dǎo)率與通過(guò)高能球磨合成的電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率相當(dāng)。

通過(guò)快速干混制備的 Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品獲得 8.3 mS cm-1 的高離子電導(dǎo)率和 0.32 eV 的低活化能，然后在 450 °C 下退火 3 小時(shí)。與Li5.5PS4.5Cl1.5相比，Li5.3PS4.3Cl1.7的最佳退火溫度較低，離子電導(dǎo)率較低，為7.0 mS cm-1。

此外，以 s-NCM83（涂層）和 Li5.5PS4.5Cl1.5 為正極、Li5.5PS4.5Cl1.5 為固體電解質(zhì)和 In/InLi 為負(fù)極的 ASSB 在 0.2 時(shí)提供 158 mAh g-2 的穩(wěn)定容量 80 次循環(huán)后的 mA cm-2，表明硫銀鍺礦硫化物固體電解質(zhì)是全固態(tài)電池的有前途的候選者。我們的工作加深了對(duì)加工對(duì)富氯鋰銀輝石的結(jié)構(gòu)和離子電導(dǎo)率的影響的理解。

文章信息和鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aesr.202200197

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/be5b35c2c9/

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