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富含氧空位的黑色TiO₂是增強(qiáng)析氫反應(yīng)（HER）的一種有前途的載體。基于此，青島科技大學(xué)王磊教授，澳大利亞皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼教授（共同通訊作者）等人通過(guò)微波輔助策略設(shè)計(jì)了具有金屬載體相互作用的富含氧空位的黑色TiO₂負(fù)載的亞納米Pt團(tuán)簇（Pt/TiO₂-O_V）。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算都證實(shí)了氧空位和Pt團(tuán)簇對(duì)優(yōu)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)具有協(xié)同效應(yīng)。

為了更好地解釋Pt/TiO₂-O_V對(duì)HER具有優(yōu)異電催化活性的原因，本文進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）計(jì)算。負(fù)載在TiO₂-O_V上的Pt物種相對(duì)于其他兩種參考基質(zhì)具有最負(fù)的吸附能（-6.87 eV），說(shuō)明Pt與TiO₂-O_V之間存在強(qiáng)相互作用，具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。Pt/TiO₂-O_V的氫吸附自由能（ΔG_H*）為0.05 eV，最接近0 eV，表明其對(duì)HER的吸附/解吸過(guò)程更有利。

為了確定Pt在金屬和載體中的作用，本文通過(guò)分波態(tài)密度（PDOS）研究了Pt團(tuán)簇對(duì)不同載體的影響。與TiO₂ (101)的完美表面相比，當(dāng)Pt₄團(tuán)簇吸附在TiO₂ (101)上時(shí)，d帶中心的能量相對(duì)于費(fèi)米能級(jí)（E_f）向下移動(dòng)，Pt的添加會(huì)削弱中間體的鍵合。電荷密度差分圖表明，Pt物種在TiO₂-O_V載體上積累了豐富的電子，這有利于提高催化劑的催化性能。

Microwave Synthesis of Pt Clusters on Black TiO₂ with Abundant Oxygen Vacancies for Efficient Acidic Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300406.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300406.

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