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鄭大張佳楠Adv. Sci.：成倍提高FE和產(chǎn)率！原子自旋調(diào)節(jié)促進(jìn)FeN4位點(diǎn)上的氮還原為氨

了解活性位點(diǎn)的電子狀態(tài)與N₂還原反應(yīng)（NRR）性能之間的關(guān)系對于探索高效電催化劑至關(guān)重要。

近日，鄭州大學(xué)張佳楠教授（通訊作者）等人報(bào)道了在聚酞菁（PPc）有機(jī)骨架中以明確的FeN₄和MoN₄配位形式存在的原子分散Fe和Mo位點(diǎn)，以研究FeN₄的自旋狀態(tài)對NRR行為的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，鄰近的MoN₄可以調(diào)節(jié)FeN₄中Fe位點(diǎn)的自旋狀態(tài)從高自旋（d_xy²d_yz¹d_xz¹??_??2¹??_??2-??2¹）到中等自旋（d_xy²d_yz²d_xz¹??_??2¹），其中空d軌道和分離的d電子有利于Fe 3d與N 2p軌道的重疊，更有效地激活N≡N鍵。

理論模擬表明，NRR最好發(fā)生在FeN₄而不是MoN₄上，F(xiàn)e自旋態(tài)的轉(zhuǎn)變顯著降低了電位決定步驟的勢壘，有利于N₂的首次加氫。

通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，與具有高自旋FeN₄的FePPc和具有MoN₄的MoPPc相比，具有中等自旋FeN₄的FeMoPPC的NRR的法拉第效率（FE）分別提高2.0倍和9.0倍，NH₃產(chǎn)率分別提高2.0倍和17.2倍。

這些見解可能為通過原子調(diào)節(jié)金屬中心的自旋狀態(tài)來開發(fā)高效NRR電催化劑提供了新機(jī)會。

Boosting Nitrogen Reduction to Ammonia on FeN₄ Sites by Atomic Spin Regulation. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202102915.

https://doi.org/10.1002/advs.202102915

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/b57ff72563/

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