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?溫大/武大/伍倫貢大學(xué)AFM：用于快充鈉離子電池的鋅取代鐵基PBA正極

鐵基普魯士藍(lán)類(lèi)似物（Fe-PBAs）由于其高理論容量、低成本和簡(jiǎn)便的合成方法而被廣泛研究作為可充電鈉離子電池的有前途正極材料。然而，由于在過(guò)量鈉離子存儲(chǔ)過(guò)程中結(jié)晶度低和不可逆相變，F(xiàn)e-PBAs循環(huán)穩(wěn)定性差且比容量低。

在此，澳大利亞伍倫貢大學(xué)王佳兆教授、彭建博士聯(lián)合武漢大學(xué)曹余良教授、溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授等人成功設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)便的改良共沉淀法，合成了一系列具有低結(jié)晶水含量和高鈉離子含量的高度結(jié)晶PBA。

具體而言，作者通過(guò)引入電化學(xué)惰性元素（Zn）替代Fe-PBAs中的高自旋Fe以實(shí)現(xiàn)鈉離子的可持續(xù)存儲(chǔ)。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)調(diào)節(jié)Zn和Fe之間的比例可合理控制充電/放電的深度。

其中，ZnFeHCF-2實(shí)現(xiàn)了良好的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，這可歸因于Fe-PBAs結(jié)構(gòu)中適量的Zn。原位測(cè)試證明，所制備的ZnFeHCF-2在鈉離子插層和脫嵌過(guò)程中經(jīng)歷了輕微的晶格畸變和高度可逆的相變過(guò)程，這顯著影響了作為SIB正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. ZnFeHCF-2的儲(chǔ)能機(jī)制

因此，ZnFeHCF-2顯示出顯著增強(qiáng)的循環(huán)性能，在150 mA g^-1下2000次循環(huán)后容量保持率為58.5%，而ZnFeHCF-0的比容量明顯下降，在1000次循環(huán)后只能保持約50%。

同時(shí)，ZnFeHCF-2還表現(xiàn)出6000 mA g^-1下的優(yōu)異倍率性能。值得注意的是，根據(jù)GITT和CV結(jié)果，用Zn取代Fe后鈉離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)增強(qiáng)。

此外，作者還組裝了基于ZnFeHCF-2和商用硬碳（HC）的全電池，以證明其在實(shí)際應(yīng)用中的潛在用途。

電化學(xué)測(cè)試表明，全電池在20 mA g^-1下60次循環(huán)后獲得了85.8%的初始放電容量保持率和大于99%的平均庫(kù)侖效率。甚至當(dāng)電流密度增加到2000 mA g^-1，仍可實(shí)現(xiàn)38.2%容量保持率的出色倍率性能。

這項(xiàng)研究表明，低缺陷的鋅取代PBA可能是非常有前途的候選材料，可作為高穩(wěn)定性室溫儲(chǔ)能設(shè)備的低成本正極材料。

圖2. ZnFeHCF-2/HC全電池的電化學(xué)性能

Low-Cost Zinc Substitution of Iron-Based Prussian Blue Analogs as Long Lifespan Cathode Materials for Fast Charging Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210725

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