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陳立寶/陳月皎ACS Nano: 基于功能性有機鋅螯合物實現(xiàn)無枝晶鋅負極！

安全性高、資源豐富的鋅金屬電池（ZMBs）因其理論容量高和低電化學電位等優(yōu)點而在溫和的水系電解液中得到了廣泛研究。然而，由于鋅負極上嚴重的水腐蝕和枝晶生長，水系ZMBs會遭受快速循環(huán)劣化。

為此，中南大學陳立寶教授、陳月皎副教授等人在鋅金屬上設計了具有良好鋅親和力和特殊納米級3D顆粒結(jié)構(gòu)的高抗水性Zn_x-二亞乙基三胺五（亞甲基膦酸）（Zn_x-DTPMP）界面層來解決上述問題。實驗結(jié)果結(jié)合理論分析和COMSOL模擬表明，這種Zn基有機配合物中的疏水基團是防止H₂O損壞Zn負極表面的決定性因素。

所獲得的DTPMP-Zn負極在以下幾個方面具有顯著的優(yōu)點：

（1）表面的納米級顆粒結(jié)構(gòu)可以使Zn²⁺通量均勻化，從而實現(xiàn)均勻致密的沉積；

（2）鋅基DTPMP有機絡合物層通過提供大量具有親鋅基團的鋅吸收位點而具有增強的鋅離子親和能力；

（3）豐富的表面固定疏水基團的存在有效地阻止了水分子與鋅負極的接觸，可抑制副反應并提高Zn²⁺去溶劑化能力。

圖1. DTPMP-Zn電極的示意圖及表征

受益于上述協(xié)同作用，這種改性DTPMP-Zn負極在5 mA cm^-2、0.5 mAh cm^-2條件下可實現(xiàn)超過1300小時的穩(wěn)定循環(huán)壽命，而裸Zn對稱電池只能循環(huán)不到200 小時。DTPMP-Zn對稱電池在各種電流密度下始終提供較小的電壓滯后，即19.9 （0.5 mA cm^-2）、23.7（1 mA cm^-2）、32.5（2 mA cm^-2）、58.2（5 mA cm^-2）和 93.2 mV（10 mA cm^-2），遠低于裸鋅電池（25.3、31.4、44.8、74.9和116.7 mV）。

此外，作者還展示了基于該改性負極組裝的全電池（Zn//V₂O₅和Zn//MnO₂電池），DTPMP-Zn//V₂O₅電池在3 A g^-1下2000次循環(huán)內(nèi)提供比Zn//V₂O₅全電池更高的容量保持率和更長的壽命。這項工作通過結(jié)合結(jié)構(gòu)設計和在表面構(gòu)建保護層為制備高性能鋅負極提供了一種簡單、低成本和高效的途徑，從而促進了水系ZMBs的發(fā)展。

圖2. 基于DTPMP-Zn負極的全電池性能

A Functional Organic Zinc-Chelate Formation with Nanoscaled Granular Structure Enabling Long-Term and Dendrite-Free Zn Anodes, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c03398

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