基于硫化鋰正極的全固態(tài)Li-S電池因其既可以提供超過鋰離子電池的高理論能量密度又可以設(shè)計“無負(fù)極”電池，在下一代儲能候選者中引起了極大的關(guān)注。然而，固態(tài)Li₂S正極動力學(xué)受到有限的離子和電子傳輸以及高活化能壘的阻礙。

鑒于此，滑鐵盧大學(xué)Linda F. Nazar團(tuán)隊開發(fā)了一種新型的正極結(jié)構(gòu)設(shè)計，其中基于Li₂S/LiVS₂核殼（Li2S芯–LiVS2殼）納米結(jié)構(gòu)的主體在氧化過程中既能夠充當(dāng)界面氧化還原介質(zhì)又能夠通過電荷載體（Li+和e-）傳輸通道滲透正極。

具體而言，在初始充電時，LiVS2殼層首先經(jīng)歷到VS2的脫鋰作用，因為其具有固有的離子/電子導(dǎo)電性質(zhì)。

金屬VS2作為Li2S的固體-固體界面介質(zhì)，通過化學(xué)氧化后者在VS2/Li2S界面上形成硫并重新形成LiVS2。這種介質(zhì)的關(guān)鍵特性是其氧化還原電位應(yīng)接近并略高于活性材料（Li2S）的氧化還原電位。

圖1. 全固態(tài)Li-S電池的電化學(xué)性能

通過采用硫銀鍺礦固態(tài)電解質(zhì)，固態(tài)Li-S電池具有突出性能。該固態(tài)Li-S電池在室溫下表現(xiàn)出高達(dá)3 mA·cm^-2的良好倍率性能，在1 mA·cm^-2的中等電流密度下，循環(huán)1000次后保持了近80%的容量。

同時與常規(guī)全固態(tài)正極中的傳統(tǒng)三相邊界相比，由核-殼正極結(jié)構(gòu)形成的兩相邊界在活性材料周圍提供了連接良好的電子和離子路徑，從而大大改善了混合電子-離子電導(dǎo)率。

因此，在室溫下，實際電流密度和活性物質(zhì)載量分別為1 mA?cm^-2和4 mg?cm^-2。在60°C下，可在10 mg?cm^-2的載量下實現(xiàn)5.3 mAh?cm^-2的高面容量。這些正極設(shè)計方法將為未來全固態(tài)Li2S電池的實際改進(jìn)提供了新的思路。

圖2. 高載量下核殼型LVS正極的電化學(xué)性能

High-Performance All-Solid-State Li2S Batteries Using an Interfacial Redox Mediator, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/D2EE03297J